Délais d’ionisation attoseconde de molécules 2D

Attosecond ionization time-delays in 2D molecules

Vincent Loriot, Alexie Boyer, Saikat Nandi, Alexandre Marciniak, Clara Garcia, Yaowei Hu, et Franck Lépine (équipe Dynamo), en collaboration avec des collègues de Madrid et Trieste ont publié un article intitulé "Attosecond metrology of two-dimensional charge distribution in molecules" dans la revue Nature Physics. Cet article a fait l’objet d’une communication de CNRS Physique.
Vincent Loriot, Alexie Boyer, Saikat Nandi, Alexandre Marciniak, Clara Garcia, Yaowei Hu, and Franck Lépine (Dynamo team), with colleagues from Madrid and Trieste published an article entitled "Attosecond metrology of the two-dimensional charge distribution in molecules" in the journal Nature Physics. This publication has been the subject of a CNRS Physique communication.

La photo-ionisation est l’un des phénomènes les plus fondamentaux en physique. Suite à l’absorption d’un photon ayant une énergie au-delà du potentiel d’ionisation, un électron peut être libéré de la molécule. Cependant, l’électron interagit avec l’ion parent lors de son excursion de sortie. Cette interaction mène à une dynamique qui peut être interprétée comme un retard à la photoionisation de typiquement quelques dizaines d’attosecondes (1as = 10-18 s). Lorsque la taille de la molécule ionisée augmente, on peut s’attendre à ce que cette interaction soit plus longue, et donc que le retard à la photoionisation soit plus grand.
Les auteurs ont montré que cette vision intuitive n’est plus valide dans le cas des molécules planaires i.e. de deux dimensions (2D). Des retards systématiques de temps de photoionisation ont été trouvés expérimentalement en comparant des molécules 2D (naphthalène, pyrene et fluorene) à une molécule 3D de composition et de taille similaire (adamantane). Un modèle analytique se basant sur les premiers ordres du développement du potentiel moléculaire permet de comprendre le rôle dominant du terme quadripolaire dans cette dynamique d’ionisation. Les simulations numériques SE-DFT réalisées par nos collaborateurs sont en accord avec les mesures expérimentales et le modèle. Cette article montre que la métrologie de attoseconde permet alors d’accéder à l’image de la lacune électronique aux premiers instants de la photoionisation moléculaire.
Photo-ionization is one of the most fundamental phenomena in physics. Following the absorption of a photon having an energy beyond the ionization potential, an electron can be released from the molecule. However, the electron interacts with the parent ion during its exit excursion. This interaction leads to dynamics which can be interpreted as a delay in photoionization of typically a few tens of attoseconds (1 as = 10-18 s). When the size of the ionized molecule increases, we can expect this interaction to be longer, and therefore the delay in photoionization to be greater.
The authors showed that this intuitive vision is no longer valid in the case of planar molecules, i.e. two-dimensional (2D). Systematic photoionization time delays were found experimentally by comparing 2D molecules (naphthalene, pyrene, and fluorene) to a 3D molecule of similar composition and size (adamantane). An analytical model based on the first orders of the development of the molecular potential allowed to understand the dominant role of the quadrupole term in this ionization dynamic. SE-DFT numerical simulations carried out by our collaborators are in agreement with the experimental measurements and the model. This article shows that attosecond metrology then allows access to the image of the hole at the first instant of molecular photoionization.
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