Dynamique quantique ultra-rapide et mécanismes statistiques

A. Marciniak, G. Karras, M. Hervé, V. Loriot, B. Concina, R. Bredy, C. Bordas et F. Lépine

 

Notre groupe s’intéresse à la dynamique quantique, en particulier électronique, induite par des impulsions lumineuses ultracourtes dans des systèmes moléculaires complexes.

 

Notre outil de prédilection est l’imagerie de photoélectrons (Velocity Map Imaging) que l’on combine à des sources de mise en phase gazeuse de systèmes polyatomiques complexes.

 

Les échelles de temps observées s’étendent de l’attoseconde jusqu’à la microseconde.

 

Nous explorons les signatures moléculaires du problème à N-corps quantique comme le rôle des corrélations électroniques et les couplages non-adiabatiques (Springer2015). 

 

Applications directes

Electronique moléculaire
(Optimisation de la dynamique des charges)

Réactivité chimique
(Contrôle des réactions au niveau des liaisons)

Processus liés au vivant
(mouvement des charges dans les bio-molécules)

Astrophysique
(compréhension des chemins réactifs dans le milieu interstellaire)

 

 

 

 

XUV

Physique moléculaire attoseconde

L'échelle de temps intrinsèque des électrons est l'attoseconde (10-18 s). Au moyen d'impulsions laser synthétisées par génération d'harmoniques d'ordre élevé, nous avons accès aux processus physiques attosecondes en temps réel [Nature2009, PRA2011, PRL2013, Review article 2013, Nature Photonics 2014, JPCL2015].

   

Dynamique femtoseconde

Les relaxations non-adiabatiques qui suivent l'absorption d'un photon XUV par une molécule complexe sont étudiées à l'échelle femtoseconde [NComm2015, XlicNewsletters2015, AstroPAH2015].

   

Synchrotron

Nos études sur les états moléculaires excités ne sont pas limitées aux mesures résolues en temps, mais sont également appuyées par des mesures résolues en énergie de photon en utilisant des radiations XUV synchrotron combiné au VMI [PRA2015a, PRA2015b].

   

Laser à électrons libres

Les lasers à électrons libres XUV tel que FLASH permettent de produire des impulsions XUV ultracourtes et intenses. Nous utilisons ces impulsions pour sonder des dynamiques nucléaires de molécules [JPB2009,OL2010].

   

UV-Visible-IR

Ionisation non-linéaire femtoseconde

Nous étudions l'ionisation non-linéaire de molécules complexes au moyen d'impulsions femtosecondes afin de mettre en évidence le rôle des états excités et les effets multi-électroniques dans ces processus [PRA2015].

   

Détachement statistique des dianions de fullerènes

À l'aide d'un montage couplant une source électrospray et un VMI [RSI2016], nous étudions l'émission thermoïonique des anions et dianions de fullerènes [PRA2014, PRA2015] sur une échelle de temps de 150 ns. Pour les dianions, nous avons mis en évidence que la plupart des électrons sont émis par effet tunnel à travers la barrière de Coulomb.

 

 

Lointain IR/THz

Les lasers à électrons libres infra-rouge permettent d'obtenir des impulsions intenses et accordables dans le lointain infra-rouge. Le couplage entre le laser à électron libre intracavité (FELICE) et un VMI nous a permis de réaliser des expériences d'ionisation d'atomes et de fullerènes dans un domaine de longueur d'ondes relativement inexploré.

 

Ionisation atomique

Une collaboration internationale portée par M. Vrakking (MBI, Berlin) a permis de mettre en évidence des structures holographiques lors de l'ionisation d'atomes, qui révèlent notamment des dynamiques à l'échelle attoseconde [Science2010, PRL2012].

Thermodynamique et thermométrie résolue en taille d'agrégats et molécules

FELICE nous a permis de réaliser des études de thermométrie sélective dans lesquelles une espèce moléculaire neutre est sélectionnée dans un jet. Ces mesures permettent d'étudier la stabilité des systèmes moléculaires complexes [PRL2013].

 

 

 

Développements expérimentaux

 

Couplage VMI/source de molécules

Notre groupe est l'un des pionniers dans le développement de spectromètre à imagerie d'électrons [RSI2010, RSI2004, RSI2001]. Un des récents développement est le couplage d'un VMI avec une source électro-spray [Analyst2012, RSI2016].

   

Caractérisation d'impulsions lumineuses

Les impulsions laser utilisées à Lyon sont très courtes, et plus le spectre est large et plus il est difficile de maintenir une phase spectrale plate. En collaboration avec l'entreprise FASTLITE nous avons développé un système de caractérisation d'impulsions laser, avec un montage expérimental épuré et minimaliste, ayant une grande dynamique de mesure [OE2013].



Outils théoriques

 

Ce travail théorique se situe aux frontières de la modélisation du problème à N-corps. Il s'agit, en particulier, de décrire les mécanismes d'ionisation et la dynamique électronique d'édifices moléculaires complexes au moyen de théories telles que la TD-DFT [PRL 2013]. Ce travail théorique est directement lié aux activités expérimentales du groupe concernant les dynamiques ultra-rapides. Ce travail est réalisé en collaboration avec des experts du domaine.

 

Simulation atto-starck

Calcul 3D de la distribution de vitesse de photoélectrons dans le cas d’une photoionization

Scroll To Top