La matière condensée de l'atmosphère : les particules de l'atmosphère ou aérosols atmosphériques
Thématique portée par A. Miffre, MdC HDR 2015
On s'intéresse ici aux propriétés de diffusion, d'absorption et d'émission de la lumière par les aérosols atmosphériques, défini comme un ensemble statistique de particules, diélectriques ou semi-conductrices, solides ou liquides, de taille nano à micrométrique, de forme quelconque, en suspension dans l'atmosphère. Comme le montre la figure 1 ci-après réalisée à l'iLM par microscopie électronique, cette matière condensée en phase diluée présente une grande diversité de taille, de forme et de composition chimique. La variabilité de ces ensembles statistiques est responsable d'une incertitude forte sur la qualité de l'air, le climat et la santé publique, comme le souligne le dernier rapport du GIEC (IPCC, The Physical Basis, 2013). Malheureusement, il n'existe pas à l'heure actuelle de solution analytique aux équations de Maxwell pour quantifier les propriétés optiques de diffusion, d'absorption et d'émission de la lumière par ces particules qui sont de taille diverse, inhomogènes, et de surcroit forme quelconque.
Fig. 1 Exemples d'aérosols atmosphériques (photographies de microscopie électronique réalisées par l'équipe OET à l'ILM) : a: Ammonium sulfate (-, climate cooling), b: Sea-salt, c: Desert dust, d: Volcanic ash (courtesy of Muñoz et al), e: Soot aggregate (+, climate warming), f : biogénique.
L'originalité des travaux réalisées dans l'équipe OET sur les aérosols atmosphériques réside dans le développement d''expériences de laboratoire originales et très précises, fondées sur la sensibilité et la précision apportées par la spectroscopie et la polarimétrie optique. De manière tout à fait originale, ces expériences de laboratoire donnent lieu à des développements méthodologiques en atmosphère réelle en tirant partie de la technique lidar ou radar optique, qui permet une cartographie spatio-temporelle des processus de diffusion, absorption et émission étudiés en laboratoire.
Travaux de recherche en laboratoire (laboratory experiments)
Polarimètre de laboratoire Pi-Scatt
L'originalité des travaux réalisées dans l'équipe OET sur les aérosols atmosphériques réside das le développement d'un polarimètre de laboratoire Pi-Scatt, unique au monde ( Miffre et al., JQSRT 2016, JQSRT 2019), fonctionnant à l’angle d’exacte rétrodiffusion de Pi (180.0 ± 0.2°), multi-spectral (UV-VIS), résolu en temps (ns), extrêmement sensible (taux de polarisation croisée de 10-7), et très précis (1 %. Ce polarimètre permet d'adresser, pour la première fois, la rétrodiffusion optique d'aérosols atmosphériques en laboratoire à l'angle exact de Pi (JQSRT 2016) et autour de cet angle (JQSRT 2019), et ce à plusieurs longueurs d'onde. Ce projet est intitulé Pi-Scatt afin de souligner le processus physique mis en jeu (light scattering by atmospheric particles), the geometry (at and around the Pi-angle) and the applied methodology : polarimetry and spectroscopy. Deux difficultés majeures ont pu être surmontées: la faiblesse du signal de rétrodiffusion pour un ensemble de nanoparticules dans l'air, la difficulté liée à la géométrie particulière de PI pour laquelle source et détecteur sont co-linéaires. La figure 2 montre un exemple de signal de rétrodiffusion (diffusion à l'angle exact de Pi) associé à des goutellettes d'eau sphériques. Leur dépolarisation a été évaluée à (0,04 ± 0,08) %, un résultat compatible avec la théorie de Mie, qui valide notre montage expérimental.
En analysant la polarisation de l'onde rétrodiffusée dans le cadre du formalisme de la matrice de diffusion reliant les vecteurs de Stokes incident et diffusés par la matrice de Mueller (Mishchenko et al., 2002), nous avons pu mesurer la dépolarisation des aérosols (Miffre et al., JQSRT 2016, 2019), donnée essentielle pour comprendre leur non-sphéricité. La précision obtenue sur les éléments de la matrice de diffusion est de l'ordre du pourcent. Ainsi, la communauté scientifique intéressée par les questions de transfert radiatif dans l’atmosphère (exemple de membre éminent : Dr. MI Mishchenko) dispose d’un appareil utile pour valider les modèles de simulation numériques (T-matrix, DDA), actuellement utilisés pour simuler les propriétés optiques de rétrodiffusion des aérosols atmosphériques, utilisés dans les modèles de climat. Ainsi, ce développement permettra une avancée certaine dans l’amélioration de la précision des observations du climat terrestre au moyen des instruments optiques de télédétection passive et active. Ce travail ouvre ainsi des perspectives tant sur le plan de la validation de modèles numériques, que sur l'inversion de données satellitaires d'observation du climat.
Objets étudiés
Water droplets (2013-)
Mineral dust particles (2015-)
Soot particles (2019- ), Cooperation au sein du GDR Suieµ
Pollens (2019-).
Thèses encadrées
G. David (2010-2013), T. Mehri (2015-2018), D. Cholleton (2019-2022)
Scientific achievements
In this paper, the scattering matrix elements of an ensemble of mineral dust particles are for the first time evaluated in laboratory for scattering angles ranging from 176.0° to the π-backscattering angle of 180.0° with a high angular resolution of 0.4° and compared with the outputs of T-matrix numerical code. Elastic light scattering is addressed at near and exact backscattering angles with a newly-built laboratory polarimeter, validated on spherical particles following the Lorenz–Mie theory. The ratios fij(θ) = Fij(θ)/F11(θ) of the scattering matrix elements of mineral dust particles are then precisely evaluated in laboratory from 176.0° up to 180.0° with a 0.4° angular resolution (even 0.2° between 179.2° and 180.0°), which is new. When approaching the π-backscattering angle, the slopes of the scattering matrix elements are almost zero, as theoretically predicted by Hovenier and Guirado [17]. Moreover, our laboratory findings are found in good agreement with the outputs of the T-matrix numerical code, showing the ability of the spheroidal model to describe light-scattering by mineral dust also from near to exact backscattering. Atmospheric implications for polarization lidar retrievals are then discussed in terms of linear and circular depolarization ratios for mineral dust. These results, which complement other existing light scattering experiments, may be used to extrapolate light scattering by mineral dust particles up the π-backscattering angle, which is useful in radiative transfer and climatology, in which backscattering is involved.
In this paper, a controlled laboratory experiment is performed to accurately evaluate the depolarization from mineral dust particles in the exact backward scattering direction (ϴ=180.0±0.2°). The experiment is carried out at two wavelengths simultaneously (λ=355 nm, λ=532 nm), on a determined size and shape distribution of Arizona Test Dust (ATD) particles, used as a proxy for mineral dust particles. After validating the set-up on spherical water droplets, two determined ATD-particle size distributions, representative of mineral dust after long-range transport, are generated to accurately retrieve the UV–VIS depolarization from ATD-particles at exact backscattering angle, which is new. The measured depolarization reaches at most 37.5% at λ=355 nm (35.5% at λ=532 nm), and depends on the particle size distribution. Moreover, these laboratory findings agree with T-matrix numerical simulations, at least for a determined particle size distribution and at a determined wavelength, showing the ability of the spheroidal model to reproduce mineral dust particles in the exact backward scattering direction. However, the spectral dependence of the measured depolarization could not be reproduced with the spheroidal model, even for not evenly distributed aspect ratios. Hence, these laboratory findings can be used to evaluate the applicability of the spheroidal model in the backward scattering direction and moreover, to invert UV–VIS polarization lidar returns, which is useful for radiative transfer and climatology, in which mineral dust particles are strongly involved.
2013 : Publication dans Optics Express (if 3.5) : rétrodiffusion optique
Travaux de recherche en atmosphère réelle (field experiments)
Implémenté sur la station lidar construite au sein de l'équipe OET, ce polarimètre a permis de révéler les processus physico-chimiques sous-jacents, et en particulier, la nucléation dans l'atmosphère, observée pour la première fois par lidar (UV, polarization, basée sur le Pi-polarimètre de sensibilité suffisante), couplée à des processus photo-catalytiques à la surface de particules d'origine désertique (PNAS 2012, Optics Express 2014, Prix OSA Spotlight). Ce travail est une première étape vers l'observation par lidar de la nucléation dans l'atmosphère (Prix OSA Spotlight), et donc à la compréhension de l'extension spatio-temporelle de ce processus qui reste encore aujourd'hui à révéler.
Dans l'atmosphère, ces nanoparticules diélectriques, ainsi placées dans un milieu environnant, l'air ambiant parfois sous des conditions extrêmes de température et de pression, sont présentes sous la forme de mélanges externes / internes qui et interagissent entre elles par diverses processus physico-chimiques comme la nucléation, le transport par advection, la coagulation ou encore la sédimentation. Dans ce contexte, et pour faire face à cette complexité, notre approche consiste à coupler la mesure des propriétés optiques de ces aérosols en laboratoire à l'observation de ces nanoparticules en atmosphère réelle par Télédétection Lidar, multi-spectrale (UV-VIS) résolue en polarisation. La sensibilité et la précision des expériences réalisées, ont permis de détecter, par Télédétection Lidar, des phénomènes tout à fait orignaux comme la nucléation dans l'atmosphère (Optics Express 2014, Prix OSA Spotlight) ou encore le rayonnement de Planck (Optics Express 2015). Cette approche constitue le cadre de travail de la thèse de G. David (2010-2013). Au niveau national, à notre connaissance, nous sommes les seuls à adopter cette approche.
L'implémentation du polarimètre sur la station lidar a donné lieu à des résultats de première rang sur la compréhension de la distribution spatio-temporelle des nanoparticules atmosphériques d’origine diverse : urbaines [AtmEnv2010], contenues dans les nuages de cendres volcaniques [GRL 2011, JTECH 2011, AtmEnv 2012], ou de sables désertiques [ACP 2013, Atm Res 2018, Rem Sens 2019, Opt. Lett 2020] dont la particularité est d’être transportés et dispersés dans l’atmosphère sur plusieurs milliers de kilomètres. Ces publications résultent de la sensibilité record atteinte sur la mesure de polarisation (3×10-4 à 4 km d’altitude), proche de la dépolarisation moléculaire. Après une procédure de calibration robuste du détecteur de polarisation, l'analyse des signaux lidar obtenues a mis en évidence le lien entre le coefficient de rétrodiffusion mesuré par lidar et le formalisme de la matrice de diffusion. Grâce à une analyse très précise de la polarisation de l'onde rétrodiffusée, nous avons ainsi pu réaliser un partitionnement optique entre les nanoparticules sphériques et non-sphériques contenues dans un mélange externe formé de ces deux types de nanoparticules. Dans l'atmosphère, ceci correspond par exemple à un mélange de cendres volcaniques (non-sphériques) et de sulfates (sphériques) tel que le filament des cendres issues du volcan islandais observé par lidar à Lyon comme le montre la figure 3 ci-après.
Fig. 3 Observation par lidar du nuage de cendres volcaniques issues du volcan Islandais dans l'atmosphère de Lyon (Printemps 2010, Miffre et al., AtmEnv, 2012).
Objets étudiés
Soot particles (2015-)
Mineral dust particles (2015-)
Particules volcaniques (2010-2014)
Thèses encadrées
G. David (2010-2013), T. Mehri (2015-2018), D. Cholleton (2019-2022)
Scientific achievements
2020 : Publication dans Optics Letters (if. 3.8) : Apport de la polarisation optique pour interpréter la dépendance en taille, forme et indice de réfraction de l'exposant d'Ångström associé à la dépendence spectrale de la rétrodiffusion optique.
In this Letter, we exploit the polarization property of light to investigate the Ångström exponent describing the wavelength dependence of optical backscatter between two wavelengths. Where previous interpretation of Ångström exponent was that of a particle size indicator, the use of light polarization makes it possible to investigate the Ångström exponent dependence on the particle shape by separately retrieving the backscattering Ångström exponent of the spherical (s) and non-spherical (ns) particles contained in an atmospheric particle mixture (p) = {s, ns}. As an output, analytical solutions of the Maxwell’s equations (Lorenz–Mie theory, spheroidal model) can then be applied to investigate the Ångström exponent dependence on the particle size and complex refractive index for each assigned shape. Interestingly, lidar-retrieved vertical profiles of backscattering Ångström exponents specific to s-and ns-particles can be used by the optical community to evaluate a range of involved particle sizes and complex refractive indices for both particle shapes, s and ns, as we remotely demonstrate on a case study dedicated to a dust nucleation event.
2019 : Publication dans Remote Sensing (if. 4.12) : Détection à distance (lidar) du processus de nucléation dans l'atmosphère, induit par les particules minérales d'origine désertique
Observations of new particle formation events in free troposphere are rather seldom and limited in time and space, mainly due to the complexity and the cost of the required on-board instrumentation for airplane field campaigns. In this paper, a calibrated (UV, VIS) polarization elastic lidar (2β + 2δ) is used to remotely sense new particle formation events in the free troposphere in the presence of mineral dust particles. Using very efficient (UV, VIS) light polarization discriminators (1:107) and after robust calibration, the contribution of mineral dust particles to the co-polarized (UV, VIS) lidar channels could be removed, to reveal the backscattering coefficient of the newly nucleated particles after these numerous particles have grown to a size detectable with our lidar. Since our polarization and wavelength cross-talks are fully negligible, the observed variation in the (UV, VIS) particle backscattering time–altitude maps could be related to variations in the particle microphysics. Hence, day and nighttime differences, at low and high dust loadings, were observed in agreement with the observed nucleation process promoted by mineral dust. While light backscattering is more sensitive to small-sized particles at the UV lidar wavelength of 355 nm, such new particle formation events are here for the first time also remotely sensed at the VIS lidar wavelength of 532 nm at which most polarization lidars operate. Moreover, by addressing the (UV, VIS) backscattering Angstrom exponent, we could discuss the particles’ sizes addressed with our (UV, VIS) polarization lidar. As nucleation concerns the lowest modes of the particles’ size distribution, such a methodology may then be applied to reveal the lowest particle sizes that a (UV, VIS) polarization lidar can address, thus improving our understanding of the vertical and temporal extent of nucleation in free troposphere, where measurements are rather seldom.
2018 : Publication dans Atmospheric Research (if 4.2 / Coopérration avec T. Nousiainen, Finland) : L'incertitude sur la concentration en masse des particules minérales d'origine désertique de l'atmosphère, engrais de la forêt Amazonienne, réévaluée en tenant compte de l'incertitude liée à la diversité de forme de ces particules Our understanding of the contribution of mineral dust to the Earth's radiative budget is limited by the complexity of these particles, which present a wide range of sizes, are highly-irregularly shaped, and are present in the atmosphere in the form of particle mixtures. To address the spatial distribution of mineral dust and atmospheric dust mass concentrations, polarization lidars are nowadays frequently used, with partitioning algorithms allowing to discern the contribution of mineral dust in two or three-component particle external mixtures. In this paper, we investigate the dependence of the retrieved dust backscattering (βd) vertical profiles with the dust particle size and shape. For that, new light-scattering numerical simulations are performed on real atmospheric mineral dust particles, having determined mineralogy (CAL, DOL, AGG, SIL), derived from stereogrammetry (stereo-particles), with potential surface roughness, which are compared to the widely-used spheroidal mathematical shape model. For each dust shape model (smooth stereo-particles, rough stereo-particles, spheroids), the dust depolarization, backscattering Ångström exponent, lidar ratio are computed for two size distributions representative of mineral dust after long-range transport. As an output, two Saharan dust outbreaks involving mineral dust in two, then three-component particle mixtures are studied with Lyon (France) UV–VIS polarization lidar. If the dust size matters most, under certain circumstances, βd can vary by approximately 67% when real dust stereo-particles are used instead of spheroids, corresponding to variations in the dust backscattering coefficient as large as 2 Mm− 1·sr− 1. Moreover, the influence of surface roughness in polarization lidar retrievals is for the first time discussed. Finally, dust mass-extinction conversion factors (ηd) are evaluated for each assigned shape model and dust mass concentrations are retrieved from polarization lidar measurements. From spheroids to stereo-particles, ηd increases by about 30%. We believe these results may be useful for our understanding of the spatial distribution of mineral dust contained in an aerosol external mixture and to better quantify dust mass concentrations from polarization lidar experiments.
2015 : Publication dans Optics Express (if 3.5) : Permière mondiale : observation lidar du rayonnement de Planck émis par les suies de l'atmosphère !
Carbon aerosol is now recognized as a major uncertainty on climate change and public health, and specific instruments are required to address the time and space evolution of this aerosol, which efficiently absorbs light. In this paper, we report an experiment, based on coupling lidar remote sensing with Laser-Induced-Incandescence (LII), which allows, in agreement with Planck’s law, to retrieve the vertical profile of very low thermal radiation emitted by light-absorbing particles in an urban atmosphere over several hundred meters altitude. Accordingly, we set the LII-lidar formalism and equation and addressed the main features of LII-lidar in the atmosphere by numerically simulating the LII-lidar signal. We believe atmospheric LII-lidar to be a promising tool for radiative transfer, especially when combined with elastic backscattering lidar, as it may then allow a remote partitioning between strong/less light absorbing carbon aerosols.
Les particules d’aérosols atmosphériques ont un effet direct global refroidissant le climat, qui contre balance l’impact des gaz à effet de serre. La formation de nouvelles particules est de fait essentielle. Elle résulte d’une chaîne complexe de réactions et de processus, qui ne sont pas encore compris de manière détaillée. L’effet indirect de ces nouvelles particules est qu’elles peuvent influencer la formation des nuages donc modifier le climat.
La détection de la nucléation présente une difficulté majeure, notamment liée à la taille très petite des nouvelles particules formées et leur faible concentration. L’équipe OET a développé une méthode optique nouvelle, permettant, pour la première fois, de mesurer à distance (lidar) le coefficient de rétrodiffusion des centres de nucléation responsables de la formation des nuages dans l'atmosphère. En présence de particules non sphériques d’origine désertique et volcanique, les auteurs ont identifié par simulation numérique (T-matrix), les exigences optiques en termes spectraux et de polarisation permettant de détecter à distance (lidar) les centres de nucléation. L’observation de ce processus à Lyon a été rendue possible par une optimisation de la sensibilité et de la précision de l’instrument lidar de l’ILM. La sensibilité extrême et la précision des mesures de ce polarimètre ont également permis d’observer des phénomènes inattendus comme la nucléation couplée à des processus photo-catalytiques à la surface des nanoparticules [PNAS], mettant en évidence une nouvelle voie dans le processus de nucléation dans les conditions normales de température et de pression. Ce résultat é été publié dans la prestigieuse revue PNAS, après avoir été soumis à Nature et Science. Il a conduit à une nouvelle publication dans Optics Express (G. David et al., 2014, OSA Spotlight Juin 2014), dans lequel nous avons identifié le lien entre l’optique et la physique fondamentale (processus de nucléation). Sur la figure 5 ci-dessous, est représentée la distribution dans l'espace et dans le temps du coefficient de rétrodiffusion des nanoparticules sphériques de l'atmosphère (beta_s). Ce coefficient, s'il est utilisé dans l'UV et en présence d'une analyse très précise de la polarisation de l'onde rétrodiffusée, peut servir de traceur au processus de nucléation dans l'atmosphère. Ce travail ouvre la voie à l’observation, pour la première fois, de l’extension spatiale verticale du processus de nucléation, impliqué dans la formation des nuages.
Fig. 5 Observation par lidar la formation de particules dans l'atmosphère (Optics Express 2014, OSA Spotlight). Première observation à distance par lidar de la formation de nouvelles particules dans l’atmosphère, visualisée par l’augmentation, dans l’UV, du coefficient de rétrodiffusion βs spécifique aux particules sphériques, ici entre 2 et 3 km d’altitude, en présence de poussières de sable désertique du Sahara.
L’interprétation de ces données lidar a pu être réalisée par couplage avec la simulation numérique T-Matrix réalisée sur des ensembles déterminés de particules non sphériques [ACP 2013]. Ce résultat a permis de mesurer, à distance (lidar), la concentration en nanoparticules non-sphériques (sables désertiques, sels marins, cendres volcaniques), en étant spécifiques à ces nanoparticules non-sphériques, là où les compteurs optiques actuels mesurent une concentration volumique en particules sans spécification de leur caractère sphérique ou non-sphérique. De plus, nous avons montré, qu'en analysant les propriétés spectrales du coefficient de rétrodiffusion (UV, VIS), il est possible d'étendre ce partitionnement optique à des mélanges à trois composantes, dont deux d'entre elles sont non-sphériques. Dans l'atmosphère, ceci correspond par exemple à l'observation d'un mélange de nanoparticules de sable désertique (non-sphériques 1), de sels marins (non-sphériques 2) et de sulfates (sphériques) (ACP 2013).
Large quantities of mineral dust particles are frequently ejected into the atmosphere through the action of wind. The surface of dust particles acts as a sink for many gases, such as sulfur dioxide. It is well known that under most conditions, sulfur dioxide reacts on dust particle surfaces, leading to the production of sulfate ions. In this report, for specific atmospheric conditions, we provide evidence for an alternate pathway in which a series of reactions under solar UV light produces first gaseous sulfuric acid as an intermediate product before surface-bound sulfate. Metal oxides present in mineral dust act as atmospheric photocatalysts promoting the formation of gaseous OH radicals, which initiate the conversion of SO2 to H2SO4 in the vicinity of dust particles. Under low dust conditions, this process may lead to nucleation events in the atmosphere. The laboratory findings are supported by recent field observations near Beijing, China, and Lyon, France.
An UV-VIS polarization lidar has been designed and specified for monitoring aerosols in the troposphere, showing the ability to precisely address low particle depolarization ratios, in the range of a few percent. Non-spherical particle backscattering coefficients as low as 5×10−8 m−1⋅sr−1 have been measured and the particle depolarization ratio detection limit is 0.6 %. This achievement is based on a well-designed detector with laser-specified optical components (polarizers, dichroic beamsplitters) summarized in a synthetic detector transfer matrix. Hence, systematic biases are drastically minimized. The detector matrix being diagonal, robust polarization calibration has been achieved under real atmospheric conditions. This UV-VIS polarization detector measures particle depolarization ratios over two orders of magnitude, from 0.6 up to 40 %, which is new, especially in the UV where molecular scattering is strong. Hence, a calibrated UV-VIS polarization-resolved time-altitude map is proposed for urban and free tropospheric aerosols up to altitude of 4 kilometers, which is also new. These sensitive and accurate UV-VIS polarization-resolved measurements enhance the spatial and time evolution of non-spherical tropospheric particles, even in urban polluted areas. This study shows the capability of polarization-resolved laser UV-VIS spectroscopy to specifically address the light backscattering by spherical and non-spherical tropospheric aerosols.
Ce polarimètre UV-VIS résolu en polarisation a été implémenté sur la station lidar de l'équipe OET. La Télédétection LiDAR, ou radar optique consistant dans son principe à propager une impulsion laser dans l’atmosphère afin d’analyser la lumière rétrodiffusée par les aérosols atmosphériques en fonction de sa polarisation et son spectre (UV, VIS). Un soin particulier a été apporté à l'analyse systématique des biais affectant la mesure [Applied Phys. B 2012]: contribution du rayonnement solaire, limitation de la diffusion moléculaire à la raie Cabannes, termes croisés de polarisation et spectraux annulés à mieux que 10-7 près. Ainsi, l'originalité de nos travaux réside dans sa sensibilité et sa précision: nous mesurons des dépolarisations aussi faibles que 0,4 % (proche de la dépolarisation moléculaire), sur deux ordres de grandeur (dépolarisation de 40 % pour des cendres volcaniques), avec une grande précision (quelques pour-cents), et sur plusieurs kilomètres (typiquement de 500 mètres à 5 km d'altitude). La figure 3 montre une photographie de notre détecteur lidar, dont la calibration, réalisée dans l'UV et le VIS, en atmosphère réelle, est rendue robuste par l'annulation des termes croisés de polarisation et spectraux.
Fig. 3 Détecteur lidar de Lyon : (a) Atmosphère réelle, (b) Photographie du détecteur UV-VIS, (c) Courbe de calibration en polarisation UV-VIS.
In this paper, accurate UV polarization measurements are performed on a volcanic ash cloud after long-range transport at Lyon, France (45.76°N, 4.83°E). The volcanic particles are released from the mid-April 2010 eruption of the Eyjafjallajökull Icelandic volcano (63.63°N, 19.62°W). The aerosol UV depolarization, which arises from nonspherical volcanic ash particles, serves as an independent means to discriminate ash from nonash particles in the volcanic cloud. This discrimination is only feasible if the intrinsic ash particle depolarization ration δash is accurately determined. In this paper, the δash value [δash = (40.5 ± 2.0)%] is derived from literature laboratory measurements on a scattering matrix to ensure ash particle specificity. It is shown that traditional approaches, based on direct lidar depolarization ratio δa measurements, are only valid very close to the source region, because δa may be very different from δash, when nonash particles are present. For the first time, observed lidar depolarization ratios, in the range from a few percent to 40%, are hence interpreted in comparison with δash taken as a reference. It is then shown how to use the sensitive and accurate UV polarization measurements to access to the size-averaged number concentration vertical profile of volcanic ash particles in the troposphere. Vertical profiles of the backscattering coefficient specific to volcanic ash particles, providing altitude-resolved ash particle number concentrations, are presented in the troposphere after optical scattering computation. This new methodology can be applied to other aerosols events and for other optical remote sensing experiments.