Nanoparticules diélectriques de l'atmosphère (Aérosols atmosphériques, phase condensée)

 

L'équipe OET s'intéresse aux propriétés optiques de diffusion optique d'un ensemble statistique de nanoparticules diélectriques d'intérêt atmosphérique, dorénavant dénommées aérosols atmosphériques. Comme le montre la figure 1 ci-après, ces aérosols atmosphériques présentent une grande diversité de taille, de forme et de composition chimique. La variabilité de ces ensembles statistiques est responsable d'une incertitude forte sur le climat et la santé publique, comme le souligne le dernier rapport du GIEC. 

   

 Fig. 1 Exemples d'aérosols atmosphériques (photographies de microscopie électronique prises à l'ILM en 2012). 

 Dans l'atmosphère, ces nanoparticules diélectriques, ainsi placées dans un milieu environnant, l'air ambiant parfois sous des conditions extrêmes de température et de pression, sont présentes sous la forme de mélanges externes / internes qui et interagissent entre elles par diverses processus physico-chimiques comme la nucléation, le transport par advection, la coagulation ou encore la sédimentation. Dans ce contexte, et pour faire face à cette complexité, notre approche consiste à coupler la mesure des propriétés optiques de ces aérosols en laboratoire à l'observation de ces nanoparticules en atmosphère réelle par Télédétection Lidar, multi-spectrale (UV-VIS) résolue en polarisation. La sensibilité et la précision des expériences réalisées, ont permis de détecter, par Télédétection Lidar, des phénomènes tout à fait orignaux comme la nucléation dans l'atmosphère (Optics Express 2014, Prix OSA Spotlight) ou encore le rayonnement de Planck (Optics Express 2015). Cette approche constitue le cadre de travail de la thèse de G. David (2010-2013). Au niveau national, à notre connaissance, nous sommes les seuls à adopter cette approche.  

 

Polarimètre UV-VIS à l'angle exact de diffusion de PI. 

    Nous avons ainsi construit un polarimètre de laboratoire fonctionnant à l’angle d’exacte rétrodiffusion de pi, multi-spectral (UV-VIS), résolu en temps (ns), extrêmement sensible (cross-talk en polarisation de 10-7), et très précis (1%) [OE2013, APB2012]. Ce résultat est une première mondiale pour un ensemble statistique de nanoparticules en suspension dans l’air ambiant. Deux difficultés majeures ont dû être surmontées: la faiblesse du signal de rétrodiffusion pour un ensemble de nanoparticules dans l'air, la difficulté liée à la géométrie particulière de PI pour laquelle source et détecteur sont co-linéaires. La figure 2 montre un exemple de signal de rétrodiffusion (diffusion à l'angle exact de Pi) associé à des goutellettes d'eau sphériques. Leur dépolarisation a été évaluée à (0,04 ± 0,08) %, un résultat compatible avec la théorie de Mie, qui valide notre montage expérimental. 

 

 

  Fig. 2 Exemple de signaux observés par diffusion de la lumière à l'angle exact de Pi par des gouttelettes d'eau en suspension dans l'air ambiant. En l'absence de nanoparticules, le signal observé (S = S0) représente le signal de rétrodiffusion dû à l'air ambiant. La rétrodiffusion des nanoparticules est observée par soustraction de S = Sp + S0 avec S0, l'angle psi décrivant la polarisation de l'onde laser incidente. 

   Cet instrument versatile a permis d’étudier en laboratoire la diffusion optique élastique d’un ensemble statistique de nanoparticules (orientation, taille, concentration, composition chimique) permettant d’établir une première mondiale sur l’évaluation des coefficients de la matrice de de diffusion de Mueller pour des nanoparticules diélectriques en suspension dans l’air ambiant, dans la direction exacte de la rétrodiffusion. En analysant le signal de rétrodiffusion dans le cadre du formalisme de la matrice de diffusion (Mishchenko et al., 2002), reliant les vecteurs de Stokes incident et diffusés par la matrice de Mueller, nous avons pu mesurer la dépolarisation des aérosols (David et al., Optics Express 2013), donnée essentielle pour comprendre leur non-sphéricité.  Ainsi, la communauté scientifique intéressée par les questions de transfert radiatif dans l’atmosphère (exemple de membre éminent : Dr. MI Mishchenko) dispose d’un appareil utile pour valider les modèles de simulation numériques (T-matrix, DDA), actuellement utilisés pour simuler les propriétés optiques de rétrodiffusion des aérosols atmosphériques, utilisés dans les modèles de climat. Ainsi, ce développement permettra une avancée certaine dans l’amélioration de la  précision des observations du climat terrestre au moyen des instruments optiques de télédétection passive et active. Ce travail ouvre ainsi des perspectives tant sur le plan de la validation de modèles numériques, que sur l'inversion de données satellitaires d'observation du climat. 

 

Nanoparticules diélectriques de l'atmosphère détectées par lidar

 Ce polarimètre UV-VIS résolu en polarisation a été implémenté sur la station lidar de l'équipe OET. La Télédétection LiDAR, ou radar optique consistant dans son principe à propager une impulsion laser dans l’atmosphère afin d’analyser la lumière rétrodiffusée par les aérosols atmosphériques en fonction de sa polarisation et son spectre (UV, VIS). Un soin particulier a été apporté à l'analyse systématique des biais affectant la mesure [Applied Phys. B 2012]: contribution du rayonnement solaire, limitation de la diffusion moléculaire à la raie Cabannes, termes croisés de polarisation et spectraux annulés à mieux que 10-7 près. Ainsi, l'originalité de nos travaux réside dans sa sensibilité et sa précision: nous mesurons des dépolarisations aussi faibles que 0,4 % (proche de la dépolarisation moléculaire), sur deux ordres de grandeur (dépolarisation de 40 % pour des cendres volcaniques), avec une grande précision (quelques pour-cents), et sur plusieurs kilomètres (typiquement de 500 mètres à 5 km d'altitude). La figure 3 montre une photographie de notre détecteur lidar, dont la calibration, réalisée dans l'UV et le VIS, en atmosphère réelle, est rendue robuste par l'annulation des termes croisés de polarisation et spectraux. 

 

 Fig. 3 Détecteur lidar de Lyon : (a) Atmosphère réelle, (b) Photographie du détecteur UV-VIS, (c) Courbe de calibration en polarisation UV-VIS. 

 

L'implémentation du polarimètre sur la station lidar a donné lieu à des résultats de première rang sur la compréhension de la distribution spatio-temporelle des nanoparticules atmosphériques d’origine diverse : urbaines [Atm. Env. 2010], contenues dans les nuages de cendres volcaniques [GRL2011, JTECH 2011, Atm. Env. 2012], ou de sables désertiques [GRL 2011, ACP 2013], dont la particularité est d’être transportés et dispersés dans l’atmosphère sur plusieurs milliers de kilomètres. Ces publications résultent de la sensibilité record atteinte sur la mesure de polarisation (3×10-4 à 4 km d’altitude), proche de la dépolarisation moléculaire. Après une procédure de calibration robuste du détecteur de polarisation, l'analyse des signaux lidar obtenues a mis en évidence le lien entre le coefficient de rétrodiffusion mesuré par lidar et le formalisme de la matrice de diffusion [GRL 2011]. Grâce à une analyse très précise de la polarisation de l'onde rétrodiffusée, nous avons ainsi pu réaliser un partitionnement optique entre les nanoparticules sphériques et non-sphériques contenues dans un mélange externe formé de ces deux types de nanoparticules. Dans l'atmosphère, ceci correspond par exemple à un mélange de cendres volcaniques (non-sphériques) et de sulfates (sphériques) tel que le filament des cendres issues du volcan islandais observé par lidar à Lyon comme le montre la figure 4 ci-après. 

 Fig. 4 Observation par lidar du nuage de cendres volcaniques issues du volcan Islandais dans l'atmosphère de Lyon (Printemps 2010). 

2013: Partitionnement de la rétrodiffusion optique dans un mélange à deux ou trois composantes dans l'atmosphère (Atm. Chem. Phys 2013)

L’interprétation de ces données lidar a pu être réalisée par couplage avec la simulation numérique T-Matrix réalisée sur des ensembles déterminés de particules non sphériques [ACP 2013]. Ce résultat a permis de mesurer, à distance (lidar), la concentration en nanoparticules non-sphériques (sables désertiques, sels marins, cendres volcaniques), en étant spécifiques à ces nanoparticules non-sphériques, là où les compteurs optiques actuels mesurent une concentration volumique en particules sans spécification de leur caractère sphérique ou non-sphérique. De plus, nous avons montré, qu'en analysant les propriétés spectrales du coefficient de rétrodiffusion (UV, VIS), il est possible d'étendre ce partitionnement optique à des mélanges à trois composantes, dont deux d'entre elles sont non-sphériques. Dans l'atmosphère, ceci correspond par exemple à l'observation d'un mélange de nanoparticules de sable désertique (non-sphériques 1), de sels marins (non-sphériques 2) et de sulfates (sphériques) (ACP 2013).  

 

2014 : La formation de nouvelles particules dans l'atmosphère observée par lidar (PNAS 2012, Opt. Exp. 2014)

Les particules d’aérosols atmosphériques ont un effet direct global refroidissant le climat, qui contre balance l’impact des gaz à effet de serre. La formation de nouvelles particules est de fait essentielle. Elle résulte d’une chaîne complexe de réactions et de processus, qui ne sont pas encore compris de manière détaillée. L’effet indirect de ces nouvelles particules est qu’elles peuvent influencer la formation des nuages donc modifier le climat.

La détection de la nucléation présente une difficulté majeure, notamment liée à la taille très petite des nouvelles particules formées et leur faible concentration. L’équipe OET a développé une méthode optique nouvelle, permettant, pour la première fois, de mesurer à distance (lidar) le coefficient de rétrodiffusion des centres de nucléation responsables de la formation des nuages dans l'atmosphère. En présence de particules non sphériques d’origine désertique et volcanique, les auteurs ont identifié par simulation numérique (T-matrix), les exigences optiques en termes spectraux et de polarisation permettant de détecter à distance (lidar) les centres de nucléation. L’observation de ce processus à Lyon a été rendue possible par une optimisation de la sensibilité et de la précision de l’instrument lidar de l’ILM. La sensibilité extrême et la précision des mesures de ce polarimètre ont également permis d’observer des phénomènes inattendus comme la nucléation couplée à des processus photo-catalytiques à la surface des nanoparticules [PNAS], mettant en évidence une nouvelle voie dans le processus de nucléation dans les conditions normales de température et de pression. Ce résultat é été publié dans la prestigieuse revue PNAS, après avoir été soumis à Nature et Science. Il a conduit à une nouvelle publication dans Optics Express (G. David et al., 2014, OSA Spotlight Juin 2014), dans lequel nous avons identifié le lien entre l’optique et la physique fondamentale (processus de nucléation).  Sur la figure 5 ci-dessous, est représentée la distribution dans l'espace et dans le temps du coefficient de rétrodiffusion des nanoparticules sphériques de l'atmosphère (beta_s). Ce coefficient, s'il est utilisé dans l'UV et en présence d'une analyse très précise de la polarisation de l'onde rétrodiffusée, peut servir de traceur au processus de nucléation dans l'atmosphère. Ce travail ouvre la voie à l’observation, pour la première fois, de l’extension spatiale verticale du processus de nucléation, impliqué dans la formation des nuages.

Fig. 5 Observation par lidar la formation de particules dans l'atmosphère (Optics Express 2014, OSA Spotlight). Première observation à distance par lidar de la formation de nouvelles particules dans l’atmosphère, visualisée par l’augmentation, dans l’UV, du coefficient de rétrodiffusion βs spécifique aux particules sphériques, ici entre 2 et 3 km d’altitude, en présence de poussières de sable désertique du Sahara. 

 

Projet COSLID: Formation dans l’atmosphère des centres de nucléation des nuages par lidar et corrélation avec le rayonnement cosmique (Projet soutenu par la Fédération de Recherche FRAMA en 2014)

La formation de centres de nucléation (CN) dans l'atmosphère représente un enjeu majeur pour la compréhension de la formation des nuages et des modifications climatiques à venir.Malgré des avancées récentes publiées dans des revues prestigieuses (nature, science, PNAS), les ingrédients capables d'intier la nucléation sont loin d'etre tous révélés. Une des hipothèses actuellement en cours est que le raonnemnt cosmique (GCR) qui bombarde l'atmosphère serait susceptible de conduire à la formation de CN. Le projet COSLID proposé a pour but d'étudier l'existence éventuelle des corrélations entre le GCR et la formation de CN directement en atmosphere réelle, en s'appuyant sur les développements récents opérés à ILM pour la détection par lidar des CN (Equipe OET), et à l'IPNL pour la detection du reyonnement cosmique (équipe DIAPHANE).Afin d'étudier la corrélation éventuelle CN - GCR sur le moyen treme, il est nécessaire de disposer, pour la détection des CN, d'une source laser stable, de fort taux de répétition, et pour la détection du GCR, de disposer d'un trajectographe à muons disposant d'une chaine de lecture optélectronique optimale.

Fig. 6 Principe du projet COSLID : étude des corrélations éventuelles entre le rayonnement cosmique (GCR, schéma de gauche),détecté à l’aide d’un trajectographe à 3 plans (photographie au centre), et la formation de centres de nucléation (CN), observée par Lidar à l’ILM (photographie de droite).

2015 : Le rayonnement de Planck dans l'atmosphère observé par lidar ! (Opt. Exp. 2015)

Très récemment, l'équipe OET a observé le rayonnement de Planck émis par les nanoparticules de l'atmosphère qui absorbent la lumière laser. Ce résultat vient d'être accepté pour publication dans la revue (Optics Express 2015).

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