Peignes de Fréquences

J. MORVILLE

 

Les lasers femtoseconde fonctionnant dans un régime impulsionnel à modes bloqués révèlent, depuis le tournant de ce siècle, une structure spectrale bien particulière constituée d’un ensemble considérable de fréquences discrètes (>105), parfaitement définies (~kHz), régulièrement équidistantes (100 MHz ⇔ 3.10-3 cm-1) sur plusieurs dizaines, voire centaines, de THz (> 1000 cm-1 ) et entièrement contrôlables par les paramètres de fonctionnement du laser. Pour cette raison, ces lasers sont couramment désignés comme des peignes de fréquences optiques, et employés comme de véritables règles de mesure de n’importe quelle fréquence dans le domaine large de l’optique. Cette capacité de mesure absolue a révolutionné ces quinze dernières années la métrologie du temps et des fréquences, avancée scientifique majeure reconnue par l’attribution, en 2005, du prix Nobel à T. W. Hänsch et J. L. Hall, et a notamment fourni à la spectroscopie atomique et moléculaire un outil de calibration absolue maintenant incontournable. Suivant une évolution naturelle, et parce que leur puissance moyenne reste considérable (>100 mW), les peignes de fréquences sont maintenant employés directement comme source d’excitation dans divers schémas de spectroscopie.

 

Figure 1 Peigne de fréquence issu d'un train d'impulsion femtoseconde d'un laser Titane:Saphir

Afin d’étudier les effets les plus cachés des transitions optiques, ou d’analyser des espèces, parfois exotiques, difficiles à produire en grand nombre, ou naturellement à l’état de trace, des efforts importants ont été conduits pour accroître la sensibilité des mesures à l’aide des cavités optiques. L’augmentation artificielle de longueur d’interaction optique produite par de tels dispositifs permet en effet d’atteindre facilement des chemins optiques de plusieurs kilomètres pour des encombrements à l’échelle du mètre. Dans ce contexte, différentes approches ont été proposées pour réaliser des schémas de couplage du peigne de fréquences laser avec les multiples résonances des cavités optiques, tentant de combiner au mieux les performances de sensibilité de mesure, de résolution spectrale, de gamme spectrale et de temps d’acquisition. La maturité de certaines d’entre elles a d’ores et déjà permis d’investir des domaines d’application aussi variés que la climatologie, le contrôle des procédés, la santé, ou la spectroscopie fondamentale de molécules exotiques. Toutefois, en raison, soit d’une dispersion même faible au sein de la cavité (induite par les miroirs ou même l’échantillon gazeux à analyser), soit encore d’un nombre restreint d’éléments spectraux des CCD utilisées pour intégrer les transmissions de cavité spectralement dispersées, aucune des approches n’est parvenue à utiliser l’intégralité du peigne optique, limitant son exploitation à quelques centaines de cm-1

Figure 2: Moiré de fréquence induit par le filtrage Vernier d'un peigne de fréquence par cavité optique définissant les ordres (indicés par le nombre entier k) du peigne Vernier.

En 2014, dans le cadre de la thèse de Lucile Rutkowski (soutenue à l’automne 2014), nous avons mis au point un couplage particulier permettant de lever cette limitation, et de réaliser des spectres large bande. Il s’agit d’un schéma où les structures en peigne, respectivement du laser et des résonances de cavité, sont délibérément désaccordées de façon contrôlée à la manière d’un Vernier, faisant apparaître sur la transmission spectrale de la cavité un Moiré de fréquence dont la périodicité est inversement proportionnelle au désaccord. Ce nouveau peigne de fréquence optique, issu du premier par filtrage Vernier de la cavité, peut devenir entièrement contrôlable en fréquence, soit par les paramètres de l’oscillateur, soit par l’ajustement de la longueur de cavité, avec un montage adapté utilisant un simple réseau de diffraction optique et une photodiode à cadran tel que représenté sur la figure suivante.

 

 

Figure 3: Schéma du dispositif expérimental permettant l'enregistrement de l'intensité d'un ordre du peigne Vernier au cours du balayage de sa fréquence

Le suivie de l’intensité d’un ordre du peigneVernier au cours du balayage de sa fréquence au travers du spectre entier du laser Titane:Saphir conduit à l’obtention rapide (< 1s) d’un spectre (dans cette démonstration sur l’air ambiant) couvrant plus de 1000 cm-1 à une résolution ici de 1 GHz (3.10-2 cm-1) révélant la bande entière (3n+d) de la vapeur d’eau et la bande A de l’oxygène, toutes deux caractérisées par de très faibles moments de transition. Des figures de mérite (combinant sensibilité d’absorption, gamme spectrale, résolution et temps d’acquisition) de 6x10-11cm-1.Hz-1/2 pour une finesse de 300 et de 4x10-11cm-1.Hz-1/2 pour une finesse de 3000 (limité par les franges optiques des substrats des miroirs) ont pu être établies.

 

Figure 4: Accord quantitatif entre la mesure et la simulation de la transmission de la cavité optique. Outre le formalisme du couplage Vernier, la simulation exploit la base de données HITRAN.

 

Figure 5 Illustration de l'effet de zoom (>10000) de notre approche. La déviation standard du résidu d’un ajustement multi-raies témoigne d’une sensibilité de quelques 10-8/cm avec une finesse de cavité utilisée ici de seulement 300 ! 

Notre projet actuel est d’utiliser cette approche unique en terme de couverture spectrale à la spectroscopie des hydrures métalliques CrH et FeH produits par source à pulvérisation cathodique et présentant tout deux des bandes rovibroniques dans la gamme du Titane:Saphir que nous possédons. L’observation spectroscopique des atmosphères des étoiles dites « froides » (<4000K) ou même des tâches solaires, a révélé la présence de ces radicaux diatomiques particulièrement sensibles aux champs magnétiques. Ils sont à présent identifiés comme des sondes pertinentes de ces champs mais aussi de la température de ces atmosphères. (Cf volet 2 de l’activité de l’équipe). 

Lucile Rutkowski, (Cette adresse e-mail est protégée contre les robots spammeurs. Vous devez activer le JavaScript pour la visualiser.), est actuellement en postdoc au Département de Physique de l’Université de Umea en Suède. Dans l’équipe « Optical frequency Comb Spectroscopy » dirigée par A. Foltynowics-Matyba, elle développe de nouvelles approches exploitant le potentiel des peignes de fréquences optiques et des cavités optiques pour la spectroscopie.

 

 

http://www.physics.umu.se/english/research/amophysics/optical-frequency-comb-spectroscopy/

 

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