Spectroscopie Zeeman de radicaux MH

A. ROSS, P. CROZET, H. HARKER, G. DOBREV, M. ABBASI

 

Fig. 1.  La source à cathode creuse produisant des radicaux MH sondés par un laser vert

 

NiH : 

Depuis 2006, notre équipe s'est engagée dans l'étude de la réponse magnétique dans les spectres optiques de radicaux MH, qui intéressent notamment la communauté de l'astrophysique stellaire.  Le radical NiH a été choisi comme molécule prototype pour nos projets d'astrophysique de laboratoire, car il présente un spectre électronique riche dans le visible et une réponse Zeeman significative, liés à ses états électroniques de multiplicité élevée, sièges d’interactions fortement ‘non Born-Oppenheimer’. Ce radical, dont la présence dans le spectre solaire est en cours d’investigation, fait l’objet d’études nombreuses au sein des communautés de chimie quantique et d’astrophysique stellaire (http://www.exomol.com/bibliography/NiH). Nous avons monté une série d’expériences de spectrométrie laser, en champ nul et en présence de champ magnétique (< 1Tesla) pour caractériser et mesurer la réponse du spectre de ces radicaux au champ magnétique, et identifier la nature électronique des niveaux moléculaires observés . NiH est formé dans une source compacte à cathode creuse réalisée au LASIM (thèse R. Vallon, LASIM, 2007).

 

 Fig. 2.  Schéma de la source à cathode creuse.  La cathode en nickel est attachée à l'arrivée de gaz par une vis sans tête.  L'anode transfère les produits de pulvérisation à travers une fente vers la  zone d'interaction avec le laser.  Un circuit de refroidissement stabilise la température de la cathode à des températures proche de l’ambiante.

 

Le système produit NiH à des températures proches de 310 K : une dizaine de niveaux rotationnels de l'état vibronique fondamental sont peuplés.  Bien que cette température reste très en dessous des températures régnant dans les taches stellaires (~3000 K), les spectres d'émission permettent d'observer les niveaux quantiques qui se trouveraient peuplés thermiquement dans un environnement plus chaud. Nous enregistrons des spectres de fluorescence induite par laser, par interférométrie de Fourier, en présence ou non d'un champ magnétique , grâce à un circuit magnétique à aimants permanents.

 

 

Fig. 3. Fluorescence dispersée dans NiH,  résolution 0.05 cm-1. Seules les raies B-X principales étaient attendues dans le spectre après avoir excité sélectivement v'=1, J'=2½  dans l'état B 2Δ5/2.  Les autres états supérieurs sont atteints par transfert d'énergie collisionnel. Certains seraient difficiles à atteindre en excitation directe depuis l'état fondamental, X1, le seul peuplé thermiquement dans notre source. 

 

Fig 4. Quelques raies du même spectre, en champ magnétique 0.72 T.  Résolution Doppler, 0.022 cm-1.

 

Certaines transitions maintiennent une forte réponse magnétique à J élevé. Inattendue dans le cas de couplage a) de Hund, c'est typiquement la signature recherchée par les astrophysiciens. Une chaîne de programmes de simulation Zeeman a été mise au point dans l’équipe, afin de tirer les facteurs de Landé des spectres enregistrés. Ces travaux de laboratoire et d’analyse, publiés1,2, ont servi de base pour notre exploration du radical FeH, beaucoup plus difficile à produire et à détecter, son spectre se situant dans l’infrarouge proche.

 

1-Resolved fluorescence spectra of NiH. Electronic structure, electronic energy transfer, and the Zeeman effect in low-lying states,
2-
A. J. Ross, P. Crozet, C. Richard, H. Harker, S. H. Ashworth and D. W. Tokaryk, Mol Phys 110, 2019-2033 (2012). Zeeman spectroscopy of NiH: Landé factors of three X = 3/2 excited electronic states, H. Harker , C. Richard, G. Tourasse, P. Crozet, A.J. Ross, J. Mol. Spectrosc., 292, 28–34 (2013).

 

FeH :

Avec notre source à pulvérisation cathodique, nous avons détecté différentes espèces atomiques (Ni, Fe, Ar, H) et moléculaires (NiH, FeO) sondées dans le domaine visible. Il existe aussi une demande récurrente de données -facteurs de Landé moléculaires et opacités - dans la communauté de la spectropolarimétrie stellaire, concernant le radical FeH, dont le spectre infrarouge de FeH est très riche dans les taches solaires et les étoiles froides de types M et L (naines brunes). Pour y répondre, nous nous sommes intéressés aux bandes moléculaires de FeH F 4Δ - X 4Δ (1-0) vers 882 nm et (0-0) vers 989 nm, dont la réponse magnétique était très mal connue. Nous avons construit un spectromètre laser pour étudier de façon systématique ces bandes spectrales, par spectroscopie Zeeman et à résolution rotationnelle, et enregistré systématiquement des raies rotationnelles de ces deux bandes. Ces spectres, attribués grâce à l’Atlas en champ nul de FeH déjà disponible (http://bernath.uwaterloo.ca/FeH/) ont permis de mesurer les dédoublements lambda, nécessaires pour interpréter les splittings Zeeman. La sensibilité de notre expérience donne accès à l’isotopologue 54FeH, en sus de 56FeH, pour un domaine de nombres quantiques J assez large (température rotationnelle estimée = 500K). Les composantes spin-orbite Ω =7/2, 5/2 et 3/2 sont détectées. Des exemples de ces spectres sont donnés dans les figures suivantes.

Comparaison avec les données Zeeman préexistantes

 

Fig. 5.  L’exemple de spectre d’excitation laser donné ci-dessus concerne la raie R(4½) de la bande de Wing-Ford F-X 0-0, observée dans un champ magnétique de 0.45 T en polarisation σ. Le spectre du bas utilise des facteurs de Landé tirés de l’analyse de spectres solaires [Harrison & Brown, ApJ, 686:1426-1431 (2008)]

 

Dédoublement lambda : influence sur les profils Zeeman

L’exemple ci-dessous illustre l’importance de la levée de dégénérescence des composantes de parité dans cette espèce : Le profil Zeeman d’une raie rotationnelle -ici R(8½)- est complètement transformé par sa combinaison avec le dédoublement Λ.

Fig 6. Transition R(8½), bande 1-0 du système F 4Δ7/2 - X 4Δ7/2 de 56FeH.  Tracé du haut : spectre d’excitation laser enregistré en champ nul (dédoublement Λ seul).  Tracé central : spectre Zeeman enregistré à 0.455 Tesla, superposé au spectre simulé, calculé à partir des composantes individuelles Zeeman f et e, convoluées avec un profil Doppler.  Tracé du bas : spectre bâton des composantes Zeeman f (en rouge) et e (en vert).

 

Une base de données, basée sur ces travaux3,  fournit maintenant à la communauté astrophysique une partie des facteurs de Landé g’J manquants, dans un premier temps pour les composante spin-orbite Ω =7/2 et 5/2 de 56FeH. Des campagnes de mesures à l’observatoire THEMIS (collaboration : A. López-Ariste) permettent de modéliser les spectres de taches solaires, et de comparer les données atomiques et moléculaires sur le champ magnétique solaire. L’exemple ci-dessous montre un spectre de tache solaire obtenu en polarisation Stokes V,  comparé au spectre d’absorption (Stokes I). Hormis la raie du titane, les autres structures sont attribuées essentiellement à FeH. Le spectre V est composite de deux enregistrements successifs, et illustre la reproductibilité des enregistrements obtenus grâce au spectropolarimètre de THEMIS.

Fig 7. Spectre de tache solaire obtenu en polarisation Stokes V,  comparé au spectre d’absorption (Stokes I).

 

Ces résultats sur le radical 56FeH ont apporté, pour la première fois à notre connaissance, une compilation extensive de facteurs de Landé expérimentaux concernant les deux premières composantes spin-orbite Ω=7/2 et 5/2, jusqu’à J=10½, ainsi que des données précises de positions de raies en champ nul, qui complètent et précisent l’Atlas de FeH de Bernath et col. Ces premiers résultats importants sur FeH, ainsi que ceux issus de mesures spectropolarimétriques sur les taches solaires à l’observatoireTHEMIS, ont fait l’objet de publications et de présentations lors de conférences de spectroscopie moléculaire et d’astrophysique stellaire3,4,5.

 

3-Determination of Landé factors in the F 4D5/2,7/2 state of 56FeH by laser excitation spectroscopy P. Crozet , G. Dobrev , C. Richard , A. J. Ross, J. Mol. Spectrosc., 303, 46–53 (2014).

4-Laboratory Determination of Landé Factors for the Molecular Radical FeH", P. Crozet, G. Tourasse, A. Ross, F. Paletou and A. López Ariste, Proceedings of first European Conference on Laboratory Astrophysics (ECLA), Paris, 26 - 30 September 2011, EAS Publications Series, 58 (2012) 63–67

5-On the spectropolarimetric signature of FeH in the laboratory and in sunspot, P. Crozet, A. J. Ross, N. Alleq, A. López Ariste, C. Le Men and B. Gelly, Magnetic Fields throughout Stellar Evolution, Proceedings IAU Symposium No. 302 (2013),164-165, Int.Astron. Union 2014, P. Petit, M. Jardine & H. Spruit, eds.

 

Perspectives : Spectroscopies haute sensibilité de FeH et CrH pour l’astrophysique stellaire

Nous proposons de réaliser une caractérisation spectroscopique à très haute sensibilité des bandes ‘stellaires’ de FeH : F4Δ-X4Δ(1,0) vers 882 nm et (0,0) vers 989 nm, et de CrH : A6Σ+ X6Σ+, (0,0) and (0,1), vers 861 and 997 nm.

Les spectres solaires et ceux issus des naines brunes (type stellaire L) révèlent des transitions de FeH jusqu’à des valeurs du nombre quantique rotationnel de l’ordre de J=20½, sur les quatre composantes spin-orbite (Ω=7/2, 5/2, 3/2, 1/2) et de nombreuses bandes chaudes vibrationnelles. D’autre part, les données de sections efficaces faisant défaut actuellement, les calculs d’opacités des étoiles de type L sont basés sur des calculs ab initio (M. Dulick et al, ApJ, 594:651–663(2003)). Pour tenter de dépasser les limitations de l’expérience précédente, une source à absorption, construite à l’Université de Sofia , est en cours de caractérisation dans notre équipe; elle donnera accès aux coefficients d’absorption moléculaire de FeH pour les calculs d’opacité stellaire, et permettra d’améliorer la sensibilité de détection concernant les niveaux de moments cinétiques élevés, observés en abondance dans les spectres stellaires. La mise au point de cette source fait l’objet d’une collaboration avec le groupe du Professeur A. Pashov à l’Université de Sofia (Department of Optics and Spectroscopy, Faculty of Physics). G. Dobrev, doctorant dans notre équipe en cotutelle Lyon/Sofia, a obtenu des résultats prometteurs lors de tests de cette source sur NiH, en mesurant par absorption laser différentielle une concentration absolue sur une raie connue de NiH.

Fig 8. Raie d’absorption Q(2½) B-X 1-0 de NiH.  [NJ ]= 3 108/cm3.  Source à décharge : longueur d’absorption 30 cm, p=320 mTorr, mélange Ar(H2,10%), i=150 mA.  Spectres de NiH en champ nul, et avec un champ axial parallèle au faisceau laser (B=0.1T). Trois isotopologues sont observés suivant les fréquences croissantes : 62NiH, 60NiH et 58NiH.  Spectre de référence de 127I2.  Marqueur Fabry-Perot.

 

1/ Mesures CRDS dans l’infrarouge proche (collaboration Pr. D. Tokaryk,UNB Canada) :

Nous projetons de tester le couplage cette source à une cavité de très haute finesse (R=0.99995) dans l’infrarouge proche, afin de mesurer des temps de durée de vie de cavité (temps de ring-down) qui fourniront les coefficients d’absorption linéaire des radicaux FeH et CrH sondés par le laser injecté (cw Ti :Sa, monomode longitudinal) dans la cavité. Combiné à des mesures de durée de vie de fluorescence, les sections efficaces d’absorption et les concentrations deviendront accessibles. L’application d’un champ magnétique axial donnera aussi accès aux facteurs de Landé de transitions beaucoup plus faibles que celles observées lors des travaux précédents.

2/ Mesures large bande par spectroscopie Vernier :

Les spectres de MH (hydrures de métaux de transition) sont importants pour l'astrophysique des environnements stellaires froids (<4000K), et plusieurs espèces sont reconnues comme sondes utiles pour la cartographie locale de la température et du champ magnétique : les données en champ nul de FeH et CrH (positions des raies mesurées ou extrapolées et coefficients A d ‘Einstein calculés), ont été compilées dans des Atlas par P.W. Bernath et col.; CrH est un marqueur spectroscopique primaire pour les étoiles naines brunes, et CrD pourrait être utilisé comme "test de deutérium" pour aider à distinguer entre objet stellaire froid (réactions de fusion au centre), ou planète (pas de fusion). La réponse magnétique de CrH est mal connue; d’autre part, les sections efficaces d'absorption des deux espèces seront très importantes pour modéliser l’opacité des étoiles froides, le calcul ab-initio se révélant un outil peu fiable pour ces espèces moléculaires.

Le spectromètre Vernier (Cf page web du groupe), mis au point par L. Rutkowski lors de sa thèse soutenue en 2014 (dir. J. Morville), s’impose comme l’outil idéal pour réaliser une étude exhaustive des MH. En effet, leur spectre optique s’étend sur des dizaines de THz, avec des largeurs Doppler de l’ordre du GHz aux températures des sources à décharge, et des coefficients d’absorption assez faibles. Cette nouvelle technique, qui couple un laser femtoseconde Ti:Sa à une cavité optique de haute finesse, combine la largeur de bande de la source femtoseconde (de l’ordre de 1000 cm-1, soit 30 THz), à la résolution spectrale (<0.03 cm-1), et ce avec un temps d’enregistrement de l’ordre de la seconde sur toute la bande spectrale. La sensibilité apportée par l’insertion de la nouvelle source dans la cavité optique, et la précision du peigne asservi sur des références extérieures, devrait ouvrir la voie à une métrologie beaucoup plus performante des espèces moléculaires d’intérêt astrophysique, l’objectif étant la production de bases de données précises et complètes pour les communautés des plasma et de l'astrophysique stellaire, telles que les positions des raies spectrales, les opacités et les facteurs Landé. 

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