Thermoélectricité des structures complexes et désordonnées

Dans le domaine de la thermoélectricité, donc de la conversion électrique de la chaleur, un des principaux défis est d’identifier de nouvelles familles de matériaux nettement plus performants dans le but de pérenniser le déploiement et les usages de cette source d’énergie verte.

L’objectif est alors de pouvoir découpler au sein d’un matériau les degrés de liberté des porteurs de charges responsables du transport électrique de ceux des atomes responsables du transport de la chaleur. Pour cela, nous développons différents axes de recherches autour des matériaux possédant des structures cristallographiques complexes, des matériaux désordonnées ou des matériaux nano-structurés.

Intervenants:

Stéphane Pailhès
Valentina Giordano
Georges Bouzerar
Christophe Adessi
Denis Machon
Patrice Mélinon
Régis Debord
Sylvie Le Floch
Ameni Tlili
Patrick Lelievre
Gregory Setnikar

Faits Marquants

ERC - TIPS project

The (Nano)Materials for Energy group at ILM participate in a €5.2 million European project on thermally-integrated photonics

The group is a partner in the EU-funded project ‘Thermally Integrated Smart Photonics Systems (TIPS)’, recently awarded under the Horizon 2020 call for Smart Integration Systems.

Widespread usage of mobile devices such as smartphones and tablets to access data-hungry services such as high definition video are already taxing current communications networks, and this data traffic is forecast to grow aggressively over the next five years. The TIPS project will enable photonics devices which are 5x more efficient, resulting in faster optical communications systems, with significantly lower energy consumption, to drive Europe’s growing digital economy.

from Bell Labs.' Thermal Manage. Res. Program, Dublin, Ireland Enright, R., Shenghui Lei ; Nolan, K. ; Mathews, I. ; Shen, A. ; Levaufre, G. ; Frizzell, R. ; Guang-Hua Duan ; Hernon, D.

Interaction entre phonons dans les clathrates

Nous étudions les matériaux dits de « clathrates de silicium » qui possèdent des mailles cristallographiques composées de plusieurs dizaines d’atomes de silicium organisés en cages et qui encapsulent des atomes plus lourds tels que des alcalins/alcalino-terreux. Ils sont semiconducteurs, conducteurs, voir même supraconducteurs pour certaines compositions, et présentent une conductivité thermique autour de 1 W.K-1.m-1 à température ambiante du même ordre de grandeur de celle des verres.

H. Euchner, S. Pailhès et al., Phys. Rev. B (2012) : branches de dispersions des phonons dans un clathrate de Germanium mesurées par neutrons

Les raisons de ces faibles valeurs de la conductivité thermique restent encore aujourd’hui mystérieuses. Il s’agit de comprendre les mécanismes d’interactions entre deux sous-systèmes d’ondes de vibrations des atomes, ou phonons, au sein d’un même cristal : celui des atomes des cages et celui des atomes enfermés dans les cages. Nos récents travaux mettent en évidence l’existence de mécanismes microscopiques de diffusion des phonons qui ne peuvent être interprétés dans le cadre théorique de l’approximation du temps de relaxation de l’équation de Boltzmann du transport de la chaleur dans un cristal.

Phonons dans des milieux désordonnés

Quel est l’apport du désordre structural aux propriétés de transport thermique et électronique? Le désordre introduit dans les matériaux des centres de diffusion qui affectent la propagation des ondes de vibration des atomes et donc la conduction thermique des matériaux, mais aussi des ondes de Bloch des porteurs de charges et donc la conduction électrique des matériaux. Toutefois, les libres parcours moyens de ces ondes sont d’un ordre de grandeur différents; ainsi, il est possible d’agir de manière indépendante sur les conductivités électriques et thermiques des matériaux en jouant sur la composition du verre ou sur le rapport de taille des régions ordonnées/désordonnées dans un composite amorphe-cristal.

Nous nous focalisons sur des systèmes amorphes de type semi-conducteur (à base de silicium) et métallique (à base de zirconium). Nous nous intéressons aux mécanismes d’amorphisation, par application de hautes pressions, de contraintes de cisaillement et par broyage à billes à haute énergie, ainsi qu'aux propriétés de transport thermique et électrique dans des systèmes amorphes ou composites amorphe-cristal.

Phonons acoustiques mesurés sur un verre de glycerol: à gauche le spectre mesuré par diffusion inelastique des rayons X à un moment échangé q=1.9nm-1, à droite nous mettons en évidence le mode acoustique et son deplacement en énergie en fonction de q: c’est la dispersion acoustique, qui ressemble à celle d’un cristal. La forte attenuation du phonon à large q est la consequence du désordre structural, G., Monaco & V. Giordano, PNAS,, 106, 3659 (2009).