Depuis plusieurs années, nous avons développé une expertise dans le domaine de la génération d’effets non linéaires au cœur de microparticules et du diagnostic tout optique de microorganismes basé sur la spectroscopie femtoseconde. Outre qu’elles sont de bons échantillons pour simuler des aérosols biologiques, les microgouttelettes, parce qu’elles jouent le rôle de microlentilles sont parfaites pour étudier des effets non linéaires moléculaires. En effet, la zone d’excitation de ces effets non linéaires est très localisée au volume focal de la gouttelette. Nous avions ainsi démontré que la fluorescence de microgouttelettes excitée non linéairement est largement réémise en direction de la source d’excitation et que la même observation vaut pour la génération de plasma.

Plus récemment, nous avons identifié un schéma d’excitation pompe-sonde de la fluorescence spécifique qui permet de distinguer la fluorescence d’espèces biologiques fluorescentes au détriment d’hydrocarbures polycycliques. Cette observation est un premier pas vers la discrimination biologique/non biologique tout optique de particules atmosphériques. En partant de ce même schéma d’excitation, nous avons montré qu’il était possible de façonner l’impulsion pompe d’excitation dans une expérience de type contrôle optimal de façon à discriminer deux molécules biologiques (flavine mononucléotide et riboflavine) dont les propriétés linéaires d’absorption et de fluorescence sont indiscernables (Figure A). Ces dernières expériences ont été réalisées en collaboration avec l’équipe de Herschel Rabitz, Professeur à l’Université de Princeton et celle du Prof. Jean-Pierre Wolf, à l’Université de Genève.

Actuellement nous poursuivons nos études dynamiques, dans le cadre d’une ANR (LuminNanoH, 2009-2013) en collaboration avec spectrobio de l’ILM et le groupe de V. Koutecky (Berlin), dont l’objectif est l’étude de l’émissivité de nanohybrides, en particulier résolue en temps, en phase liquide diluée ou gazeuse. Dans ce cadre, nous avons mis au point un dispositif de porte kerr optique de façon à mesurer les déclins de fluorescence d’espèces moléculaires ou de nanohybrides en phase liquide. Une illustration en est donnée avec la comparaison des déclins de fluorescence de la curcumine, une molécule dont les vertus thérapeutique et anti-oxydante en font une espèce très étudiée, comparés dans l’éthanol et l’acétonitrile (Figure B).

Figure A : Contrôle cohérent moléculaire optimal dans les flavines. Partant d’un schéma d’excitation pompe-sonde similaire à celui décrit dans la Figure A, l’impulsion pompe (à 400 nm) d’excitation des flavines (FMN ou RBF) est façonnée de façon à optimiser la dépopulation de fluorescence induite par l’impulsion sonde dans un système moléculaire (exemple FMN) au détriment d’un autre.

Figure B. Comparaison des déclins de fluorescence de la curcumine (autour de 550±20 nm) en solution dans (a) l’éthanol, (b).l’acétonitrile. Les déclins moyens observés sont compatibles avec ceux de la littérature [19].

Un moyen de contourner l’utilisation de chaînes laser amplifiées tout en bénéficiant d’un champ laser intense est par ailleurs d’utiliser le couplage d’un oscillateur femtoseconde avec une cavité passive. Si la cavité est asservie à l’oscillateur femtoseconde, il est en effet possible d’atteindre au waist de la cavité des champs ultra-intenses. Notre objectif est alors d’utiliser ce champ intracavité intense pour générer des effets non linéaires au cœur de microgouttes à un taux de répétition très élevé (typiquement 100 MHz). Cette approche devrait permettre y compris de réaliser des expériences de dynamique pompe-sonde ou de contrôle cohérent moléculaire. La thématique bénéficie de l’expertise apportée dans l’équipe par l’intégration de Jérôme Morville, spécialiste des cavités optiques passives, depuis début 2009. La thèse de Lucile Ruthovsky a débuté sur ce thème dès septembre 2011.

Une des étapes clés est de réaliser un asservissement de la longueur de la cavité passive sur les fluctuations existant entre l’oscillateur laser femtoseconde et la cavité optique. Le couplage entre le laser et la cavité optique se réalise en accordant parfaitement les deux peignes de fréquences. Cela implique l’égalité des intervalles spectraux libres et également des fréquences d’offset. Dans le montage, un asservissement de type Hänsch-Couillaud est utilisé. La Figure C  reprend le dispositif expérimental. La cavité optique est de type onde progressive composée de cinq miroirs dont deux sont montés sur un actuateur piezoélectrique qui va permettre leur déplacement fin (M3 et M5). Cette géométrie a été choisie dans le contexte du projet car elle permet l’illumination et donc l’excitation de microgouttes par une onde progressive. Les impulsions ne faisant pas d’aller-retour sur elles-mêmes, cela permet également d’accéder plus facilement à un signal de réponse de la cavité qui construira le signal d’erreur de l’asservissement.

Figure C. (a) dispositif expérimental : cavité en anneau à 5 miroirs (onde progressive). Les miroirs M3 et M5 sont montés sur un actuateur piezoélectrique qui permet un réglage fin de la longueur de la cavité. Le signal recueilli derrière M1 va servir à l’établissement du signal d’erreur pour l’asservissement. (b) Signal d’erreur typique Hänsch-Couillaud à la base de l’asservissement (c) Intensité transmise en cours d’asservissement par  la cavité à résonance.