Dynamique quantique ultra-rapide et mécanismes statistiques

Multiscale electronic dynamics in complex molecular structures

G. Karras, M. Hervé,  R. Bredy, B. Concina, C. Bordas, V. Loriot et F. Lépine

 

Notre groupe s’intéresse à la dynamique quantique, en particulier électronique, induite par des impulsions lumineuses ultracourtes dans des systèmes moléculaires complexes.

Our group is interested in the dynamics quantique, especially electronics , induced by ultrashort laser pulses in complex molecular systems.

 

Notre outil de prédilection est l’imagerie de photoélectrons (Velocity Map Imaging) que l’on combine à des sources de mise en phase gazeuse de systèmes polyatomiques complexes.

Our tool of choice is the Velocity Map Imaging (VMI) that is combined to molecular sources permitting the gas phase complex polyatomic systems

 

Les échelles de temps observées s’étendent de l'attoseconde jusqu'à la microseconde.

The time scales ranges are from attosecond to the microsecond. We explore the influence of the complexity and the electronic motion couplings.

 

Nous explorons les signatures moléculaires du problème à N-corps quantique comme le rôle des corrélations électroniques et les couplages non-adiabatiques (Springer2015). 

Such studies allow to study the aspect more fundamenta of the quantum N-body problem such as the role of the electronic correlations (Springer2015).

 

Applications directes

Direct applications

Electronique moléculaire
(Optimisation de la dynamique des charges)

Molecular electronics
(Optimization of the charges dynamics)

Réactivité chimique
(Contrôle des réactions au niveau des liaisons)

Chemical reactivity
(Bounding reaction control)

Processus liés au vivant
(mouvement des charges dans les bio-molécules)

Fundamental of life
(mouvment of charges in biomolecules)

Astrophysique
(compréhension des chemins réactifs dans le milieu interstellaire)

Astrophysics
(Understanding of chemical path in the space)

 

 

 

 

XUV

Physique moléculaire attoseconde

Attosecond molecular physics

L'échelle de temps intrinsèque des électrons est l'attoseconde (10-18 s). Au moyen d'impulsions laser synthétisées par génération d'harmoniques d'ordre élevé, nous avons accès aux processus physiques attosecondes en temps réel [Nature2009, PRA2011, PRL2013, Review article 2013, Nature Photonics 2014, JPCL2015].

The intrinsic time scale of the electrons is attosecond (10-18 s). Using laser pulses synthesized by high harmonic generation, we have access to probe the dynamics of physicals process that occur in this time scales [Nature2009, PRA2011, PRL2013, Review article 2013, Nature Photonics 2014, JPCL2015].

   

Dynamique femtoseconde

Femtosecond dynamics

Les relaxations non-adiabatiques qui suivent l'absorption d'un photon XUV par une molécule complexe sont étudiées à l'échelle femtoseconde [NComm2015, XlicNewsletters2015, AstroPAH2015].

XUV femtosecond excitation of molecular systems induces multielectronic and non-Born-Oppenheimer mechanisms that we study with pump probe spectroscopy [NComm2015, XlicNewsletters2015, AstroPAH2015].

   

Synchrotron

Nos études sur les états moléculaires excités ne sont pas limitées aux mesures résolues en temps, mais sont également appuyées par des mesures résolues en énergie de photon en utilisant des radiations XUV synchrotron combiné au VMI [PRA2015a, PRA2015b].

Our studies on the excited molecular states are not limited to time-resolved measurements, but are supported by spectroscopic measurements using XUV radiation produced by a synchrotron such as that of MAX-Lab combined with a VMI [PRA2015a, PRA2015b].

   

Laser à électrons libres

Free Electron Laser

Les lasers à électrons libres XUV tel que FLASH permettent de produire des impulsions XUV ultracourtes et intenses. Nous utilisons ces impulsions pour sonder des dynamiques nucléaires de molécules [JPB2009,OL2010].

Free electron lasers in the XUV range such as FLASH can produce intense XUV pulses. These pulses were used to probe the nuclear dynamics of the molecules [JPB2009,OL2010].

   

UV-Visible-IR

Ionisation non-linéaire femtoseconde

Non-linear femtosecond ionization

Nous étudions l'ionisation non-linéaire de molécules complexes au moyen d'impulsions femtosecondes afin de mettre en évidence le rôle des états excités et les effets multi-électroniques dans ces processus [PRA2015].

We study the non-linear ionization of complex molecules with laser pulses of the order of few femtosecond to explore the role of the excited states in the multielectronics process [PRA2015].

   

Détachement statistique des dianions de fullerènes

Statistical detachment of fullerene dianions 

À l'aide d'un montage couplant une source électrospray et un VMI [RSI2016], nous étudions l'émission thermoïonique des anions et dianions de fullerènes [PRA2014, PRA2015JCP2017] sur une échelle de temps de 150 ns. Pour les dianions, nous avons mis en évidence que la plupart des électrons sont émis par effet tunnel à travers la barrière de Coulomb.

Thermionic emission of fullerene dianions and anions [PRA2014, PRA2015, JCP2017] is studied on the timescale of 150 ns using a setup combining an ESI source and a VMI [RSI2016]. We have shown that most of the electrons emitted by fullerene dianions tunnel through the Coulomb barrier.  

 

 

Lointain IR/THz

Far IR/THz

Les lasers à électrons libres infra-rouge permettent d'obtenir des impulsions intenses et accordables dans le lointain infra-rouge. Le couplage entre le laser à électron libre intracavité (FELICE) et un VMI nous a permis de réaliser des expériences d'ionisation d'atomes et de fullerènes dans un domaine de longueur d'ondes relativement inexploré.

The Infrared FEL provides intense pulses in the far-infrared. The intracavity coupling between the free electron laser ( FELIX - FELICE) and VMI has allowed us to perform experiments of atomic and fulleren ionization in a wavelengths range relatively unexplored.

Ionisation atomique

Atomic ionization

Une collaboration internationale portée par M. Vrakking (MBI, Berlin) a permis de mettre en évidence des structures holographiques lors de l'ionisation d'atomes, qui révèlent notamment des dynamiques à l'échelle attoseconde [Science2010, PRL2012].

An international collaboration carried by M. Vrakking (MBI, Berlin) has shown hollographics structures corresponding to the atomic ionization. It reveals attosecond dynamics process signatures [Science2010, PRL2012].

Thermodynamique et thermométrie résolue en taille d'agrégats et molécules

Thermodynamics and thermometry resolved in clusters and molecules size

FELICE nous a permis de réaliser des études de thermométrie sélective dans lesquelles une espèce moléculaire neutre est sélectionnée dans un jet. Ces mesures permettent d'étudier la stabilité des systèmes moléculaires complexes [PRL2013].

FELICE allowed us to carry out studies of selective thermometry in which a molecular species is selected from a jet. These measurements are used to study the stability of complex molecular systems [PRL2013].

 

 

 

Développements expérimentaux

Development of experimental tools

 

Couplage VMI/source de molécules

VMI coupled with molecular source

Notre groupe est l'un des pionniers dans le développement de spectromètre à imagerie d'électrons [RSI2010, RSI2004, RSI2001]. Un des récents développement est le couplage d'un VMI avec une source électro-spray [Analyst2012, RSI2016].

Our research group is one of the pioneers in the development of measuring devices VMI [RSI2010, RSI2004, RSI2001]. A recent development is the coupling of a VMI with an electro-spray source [Analyst2012, RSI2016].

   

Caractérisation d'impulsions lumineuses

Characterization of ultrashort light pulses

A l'échelle attoseconde, nous avons développé une technique basée sur la méthode RABBITT permettant de mesurer le train d'impulsion sans congestionner le spectre de photoelectron [JO2017]. Cette méthode est vouée à être appliquée aux molécules complexes qui ont souvent un spectre de photoelectron dense.

A l'échelle femtoseconde, nous avons développé une technique de caractérisation d'impulsion laser, avec un montage expérimental épuré et minimaliste, ayant une grande dynamique de mesure en collaboration avec l'entreprise FASTLITE [OE2013].

On the attosecond timescale, we developed a technique based on the RABBITT method for measuring the pulse train without congestion of the photoelectron spectrum [JO2017]. This method aims to be applied to molecules that have a dense photoelectron spectrum.

On the femtosecond timescale, we developed a technique for the characterization of laser pulses with an experimental setup purified and minimalist with a high dynamic range in collaboration with the FASTLITE company, [OE2013].



Outils théoriques

Theoretical desciption

 

Ce travail théorique se situe aux frontières de la modélisation du problème à N-corps. Il s'agit, en particulier, de décrire les mécanismes d'ionisation et la dynamique électronique d'édifices moléculaires complexes au moyen de théories telles que la TD-DFT [PRL 2013]. Ce travail théorique est directement lié aux activités expérimentales du groupe concernant les dynamiques ultra-rapides. Ce travail est réalisé en collaboration avec des experts du domaine.

This theoretical work is on the frontiers of modeling N-body problem. It aims to describe the ionization mechanisms of complex molecular systems through theories like TD-DFT for instance [PRL 2013]. The theoretical work is directly related to the experimental work of the group through its ultrafast dynamics experiments. This work is realized in collaboration with some expert in the field.

 

Simulation atto-stark

Atto-stark simulation

Calcul 3D de la distribution de vitesse de photoélectrons dans le cas d’une photoionization

3D calculation of the speed distribution of photoelectrons in the case of photoionization

 

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