COUPLING A FREQUENCY COMB WITH A HIGH FINESSE CAVITY: THE VERNIER APPROACH
J. MORVILLE
Femtosecond mode-locked lasers generate a coherent train of periodic femtosecond pulses providing stable optical frequency ‘combs’, through time-frequency Fourier transformations. Their specificity lies in their broadband output, typically of more than 105 equidistant and intrinsically narrow spectral elements, whose distinct frequencies (easily known to kHz precision) cover many tens or hundreds of THz. The combs can be controlled with readily adjustable laser parameters, to provide a unique combination of broad spectral coverage and high resolution. Those properties have revolutionized the field of time-frequency metrology, highlighted by the Nobel Prize in 2005 (J. Hall/NIST and T. Hänsch /MPQ). Because they also deliver a reasonably high average power (> 100 mW), such combs are now used as direct sources for excitation spectroscopy.
Figure 1 Frequency comb resulting from the femtosecond pulse train of a Ti:sapphire laser
In order to probe particularly weak, or “electric dipole-forbidden” transitions, or to study trace species, several approaches have been proposed to couple a laser frequency comb to the resonances of an optical cavity. With appropriate mirrors, this cavity can increase the optical path-length up to tens of kilometers while keeping an optical setup of tabletop dimensions. However, none of the approaches developed so far achieves the full potential of this combination, exploiting the full spectral coverage of the Ti:sapphire source, and this restricts the fields of practical implementation and application.
Our recent efforts have focused on the study and construction of a particular coupling scheme, named Vernier coupling. Here, the laser comb and the cavity resonances are deliberately mismatched, as would be the two scales of a Vernier rule. This creates a Moiré pattern in the cavity spectral transmission, with a periodicity related to the inverse of the mismatch (see fig.2). A new comb, called the Vernier comb, emanates from this cavity filtering, and is entirely controllable either by the original frequency comb or by the cavity.
Figure 2: Moiré pattern induced by Vernier filtering of a frequency comb using an optical cavity and defining the comb order (indexed by integer k).
With appropriate combination of an optical diffraction grating, a two-quadrant photodiode and a servo loop (see fig.3), the Vernier comb can be precisely tuned, filtering out all fluctuations originating from the laser and the cavity. Recording the light intensity transmitted from a Vernier order as its frequency is scanned across the whole Ti:Sa spectrum enables a cavity-enhanced absorption spectrum to be retrieved, covering more than 1000 cm-1 and with a resolution around 1 GHz (3.10-2 cm-1).
Figure 3: Experimental setup for recording the intensity of one Vernier comb order during a single sweep across the laser emission band.
We demonstrated the performance of this setup by recording spectra of some weak atmospheric absorption bands in the near infrared. Figure 4 shows a spectrum of ambient air, taken with a recording time around 1 s, that cover the full bandwidth of the femtosecond laser (40 THz), at 2 GHz resolution. The A-band transitions of molecular oxygen around 760 nm and the 3n+d band transitions of water vapor between 790 and 840 nm are fully resolved. The sensitivity of the absorption measurement reaches 10-9/cm, averaging 100 measurements. This high sensitivity, obtained at modest cavity finesse, comes from an immunity to the frequency-to-amplitude noise conversion of the “low” resolution filtering Vernier coupling, resulting in a signal-to-noise ratio better than 104, limited by the detection. This performance gives the spectrometer figure of merit of amin ~ 4 . 10-11 cm-1/Hz1/2, currently taking third place in rank international state-of-the-art ranking.
Figure 4: Qualitative agreement between measured and simulated transmission spectra of the optical cavity.
Figure 5: Closer inspection of the experimental spectrum. A multi-line fit testifies to ~10-8/cm sensitivity, obtained using a cavity finesse of only 300 in this case!
Current efforts focus on exploiting the superior spectral coverage possible with this technique to study weak near-IR absorption in metal hydrides CrH and FeH. These monohydrides are produced using a hollow cathode sputter source and both present rovibronic bands in frequencies accessible using our Ti:sapphire laser. Spectroscopic observation of the atmospheres of so-called "cold stars"(< 4000 K) and sunspots have revealed the presence of such diatomic radicals that are particularly sensitive to magnetic fields. These metallic hydrides are currently identified as promising probes of not only the magnetic fields present in such environments, but also of the temperatures (see research topic).
Contact :
http://www.physics.umu.se/english/research/amophysics/optical-frequency-comb-spectroscopy/
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COUPLAGE PEIGNE DE FREQUENCE ET CAVITE HAUTE FINESSE:
L'APPROCHE DE FILTRAGE VERNIER
J. MORVILLE
Les lasers femtoseconde fonctionnant dans un régime impulsionnel à modes bloqués révèlent, depuis le tournant de ce siècle, une structure spectrale bien particulière constituée d’un ensemble considérable de fréquences discrètes (>105), parfaitement définies (~kHz), régulièrement équidistantes (100 MHz ⇔ 3.10-3 cm-1) sur plusieurs dizaines, voire centaines, de THz (> 1000 cm-1 ) et entièrement contrôlables par les paramètres de fonctionnement du laser. Pour cette raison, ces lasers sont couramment désignés comme des peignes de fréquences optiques, et employés comme de véritables règles de mesure de n’importe quelle fréquence dans le domaine large de l’optique. Cette capacité de mesure absolue a révolutionné ces quinze dernières années la métrologie du temps et des fréquences, avancée scientifique majeure reconnue par l’attribution, en 2005, du prix Nobel à T. W. Hänsch et J. L. Hall, et a notamment fourni à la spectroscopie atomique et moléculaire un outil de calibration absolue maintenant incontournable. Suivant une évolution naturelle, et parce que leur puissance moyenne reste considérable (>100 mW), les peignes de fréquences sont maintenant employés directement comme source d’excitation dans divers schémas de spectroscopie.
Figure 1 Peigne de fréquence issu d'un train d'impulsion femtoseconde d'un laser Titane:Saphir
Afin d’étudier les effets les plus cachés des transitions optiques, ou d’analyser des espèces, parfois exotiques, difficiles à produire en grand nombre, ou naturellement à l’état de trace, des efforts importants ont été conduits pour accroître la sensibilité des mesures à l’aide des cavités optiques. L’augmentation artificielle de longueur d’interaction optique produite par de tels dispositifs permet en effet d’atteindre facilement des chemins optiques de plusieurs kilomètres pour des encombrements à l’échelle du mètre. Dans ce contexte, différentes approches ont été proposées pour réaliser des schémas de couplage du peigne de fréquences laser avec les multiples résonances des cavités optiques, tentant de combiner au mieux les performances de sensibilité de mesure, de résolution spectrale, de gamme spectrale et de temps d’acquisition. La maturité de certaines d’entre elles a d’ores et déjà permis d’investir des domaines d’application aussi variés que la climatologie, le contrôle des procédés, la santé, ou la spectroscopie fondamentale de molécules exotiques. Toutefois, en raison, soit d’une dispersion même faible au sein de la cavité (induite par les miroirs ou même l’échantillon gazeux à analyser), soit encore d’un nombre restreint d’éléments spectraux des CCD utilisées pour intégrer les transmissions de cavité spectralement dispersées, aucune des approches n’est parvenue à utiliser l’intégralité du peigne optique, limitant son exploitation à quelques centaines de cm-1.
Figure 2: Moiré de fréquence induit par le filtrage Vernier d'un peigne de fréquence par cavité optique définissant les ordres (indicés par le nombre entier k) du peigne Vernier.
Dans le cadre de la thèse de Lucile Rutkowski (soutenue à l’automne 2014), nous avons mis au point un couplage particulier permettant de lever cette limitation, et de réaliser des spectres large bande. Il s’agit d’un schéma où les structures en peigne, respectivement du laser et des résonances de cavité, sont délibérément désaccordées de façon contrôlée à la manière d’un Vernier, faisant apparaître sur la transmission spectrale de la cavité un Moiré de fréquence dont la périodicité est inversement proportionnelle au désaccord. Ce nouveau peigne de fréquence optique, issu du premier par filtrage Vernier de la cavité, peut devenir entièrement contrôlable en fréquence, soit par les paramètres de l’oscillateur, soit par l’ajustement de la longueur de cavité, avec un montage adapté utilisant un simple réseau de diffraction optique et une photodiode à cadran tel que représenté sur la figure suivante.
Figure 3: Schéma du dispositif expérimental permettant l'enregistrement de l'intensité d'un ordre du peigne Vernier au cours du balayage de sa fréquence
Le suivie de l’intensité d’un ordre du peigne Vernier au cours du balayage de sa fréquence au travers du spectre entier du laser Titane:Saphir conduit à l’obtention rapide (< 1s) d’un spectre (dans cette démonstration sur l’air ambiant) couvrant plus de 1000 cm-1 à une résolution ici de 1 GHz (3.10-2 cm-1) révélant la bande entière (3n+d) de la vapeur d’eau et la bande A de l’oxygène, toutes deux caractérisées par de très faibles moments de transition. Des figures de mérite (combinant sensibilité d’absorption, gamme spectrale, résolution et temps d’acquisition) de 6x10-11cm-1.Hz-1/2 pour une finesse de 300 et de 4x10-11cm-1.Hz-1/2 pour une finesse de 3000 (limité par les franges optiques des substrats des miroirs) ont pu être établies.
Figure 4: Accord quantitatif entre la mesure et la simulation de la transmission de la cavité optique. Outre le formalisme du couplage Vernier, la simulation exploit la base de données HITRAN.
Figure 5 Illustration de l'effet de zoom (>10000) de notre approche. La déviation standard du résidu d’un ajustement multi-raies témoigne d’une sensibilité de quelques 10-8/cm avec une finesse de cavité utilisée ici de seulement 300 !
Notre projet actuel est d’utiliser cette approche unique en terme de couverture spectrale à la spectroscopie des hydrures métalliques CrH et FeH produits par source à pulvérisation cathodique et présentant tout deux des bandes rovibroniques dans la gamme du Titane:Saphir que nous possédons. L’observation spectroscopique des atmosphères des étoiles dites « froides » (<4000K) ou même des tâches solaires, a révélé la présence de ces radicaux diatomiques particulièrement sensibles aux champs magnétiques. Ils sont à présent identifiés comme des sondes pertinentes de ces champs mais aussi de la température de ces atmosphères. (Cf volet 2 de l’activité de l’équipe).