Physique moléculaire attoseconde : le benzène comme modèle pour la migration de trou corrélée.

 

Victor Despré, Alexandre Marciniak, Vincent Loriot et Franck Lépine (équipe « Dynamique des états excités ») ont publié avec des collègues allemands un article intitulé « Attosecond hole migration in benzene molecules surviving nuclear motion » dans la revue The Journal of Physical Chemistry Letters.

La migration de trou est un processus ultrarapide fascinant induit par la corrélation électronique et intervenant avant le mouvement nucléaire dans une molécule complexe. La théorie prédit que le couplage aux noyaux provoque la décohérence et la disparition de cette dynamique de charge ce qui rend son observation particulièrement difficile. Les calculs réalisés à l'ILM, qui sont basés sur une approche quantique multi-électronique couplée au mouvement nucléaire, montrent que l’ionisation instantanée de la molécule de benzène induit une migration de trou caractérisée par une respiration périodique de la densité de charge oscillant entre l’anneau de carbone et les atomes d’hydrogènes à l’échelle attoseconde. Ce travail réalisé en collaboration avec A. Kuleff (Heidelberg) montre que cette oscillation survit au mouvement nucléaire suffisamment longtemps pour permettre son observation expérimentale, ce qui en fait un système modèle pour étudier l’influence de la migration de trou sur la réactivité moléculaire.

 

22/01/2015


 

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