Single nano-objects:
linear and ultrafast optical properties
Nano-objets individuels :
propriétés optiques linéaires et ultrarapides
Understanding and modeling the impact of size, shape and environment on the optical properties of nano-objects is an intense field of research with both fundamental and technological motivations. However, most of the optical studies on nano-scale materials are performed on ensembles, where thousands or more nano-objects are simultaneously studied. Only an average response is measured, making difficult identification of the mechanisms responsible for the specific physical properties and their comparison with theoretical models, in systems where the characteristics of the nano-objects and of their local environment present fluctuations. This limitation can be overcome by studying single nano-objects, but this constitutes an important difficulty.
Our group pioneered single nanoparticle spectroscopy activities by introducing the “Spatial Modulation Spectroscopy” (SMS) technique [*], which yields access to the quantitative absorption cross-section spectra and amplitude of a single nano-object with size down to a few nanometers. Its morphology being also independently determined by electron microscopy, this open the way to precise comparison with theoretical models.
We have investigated single nano-objects deposited on a transparent or opaque substrate (by using SMS in transmission or reflexion, respectively), as monometallic nanoparticles (Au, Ag), bimaterial nano-objects (Ag@SiO2, Au@Ag, …), metal dimers (Au-Ag@SiO2), single-wall carbon nanotubes and more complex nanosystems. These studies led to an increased comprehension of the physical processes governing the optical response of nanosystems, of dielectric and quantum confinements effects in metals and, more generally, of electromagnetic interactions at the nanoscale.
Comprendre et modéliser l'impact de la taille, de la forme et de l'environnement sur les propriétés optiques des nano-objets est un domaine de recherche intense aux motivations à la fois fondamentales et technologiques. Cependant, la plupart des études optiques sur les matériaux à l'échelle nanométrique sont réalisées sur des ensembles, où des milliers ou plus de nano-objets sont étudiés simultanément. Seule une réponse moyenne est mesurée, ce qui rend difficile l'identification des mécanismes responsables des propriétés physiques spécifiques et leur comparaison avec des modèles théoriques, dans des systèmes où les caractéristiques des nano-objets et de leur environnement local présentent des fluctuations. Cette limitation peut être surmontée en étudiant des nano-objets individuels, mais cela constitue une difficulté importante.
Notre groupe a été le pionnier de la spectroscopie de nanoparticules uniques en introduisant la technique de "Spectroscopie de Modulation Spatiale" (SMS)[*], qui donne accès aux spectres quantitatifs d'absorption d'un seul nano-objet d'une taille allant jusqu'à quelques nanomètres. Sa morphologie étant également déterminée indépendamment par microscopie électronique, ceci ouvre la voie à une comparaison précise avec des modèles théoriques.
Nous avons étudié des nano-objets simples déposés sur un substrat transparent ou opaque (en utilisant respectivement l'SMS en transmission ou en réflexion), comme des nanoparticules monométalliques (Au, Ag), des nano-objets bimatériaux (Ag[at]SiO2, Au[at]Ag,...), des dimères métalliques (Au-Ag@SiO2), des nanotubes de carbone simple-paroi et plus complexes. Ces études ont permis de mieux comprendre les processus physiques régissant la réponse optique des nanosystèmes, les effets des confinements diélectriques et quantiques sur les métaux et, plus généralement, les interactions électromagnétiques à l'échelle nanométrique.
By combining SMS linear extinction measurements with a femtosecond pump-probe setup, we can characterize the ultrafast optical response of single isolated nanosystems, thus yielding novel information on the internal dynamical processes (ultrafast electron thermalization, electron-phonon energy transfer, acoustic dynamics, thermal coupling between nanoparticle and the external environment, origin of plasmonic nonlinearities in confined metal, …).
[*] SMS technique was developed in 2004 in collaboration between Bordeaux (using a laser source, N. Del Fatti and F. Vallée) and Lyon (using a white lamp source, J.R.Huntzinger and M.Broyer) research groups.
En combinant des mesures d'extinction linéaire par SMS avec un montage pompe-sonde femtoseconde, nous pouvons caractériser la réponse optique ultrarapide d'un nanosystème isolé, ce qui permet d'obtenir de nouvelles informations sur les processus dynamiques internes (thermisation électronique ultrarapide, transfert d'énergie électron-phonon, dynamique acoustique, couplage thermique entre la nanoparticule et le milieu extérieur, origine des non linéarités plasmoniques en métal confiné, ...).
[*] La technique SMS a été développée en 2004 en collaboration entre les groupes de recherche de Bordeaux (utilisant une source laser, N. Del Fatti et F. Vallée) et Lyon (utilisant une source à lampe blanche, J.R. Huntzinger et M.Broyer).
Selection of publications on the single nanoparticle spectroscopy
Une sélection des publications sur la spectroscopie de nanoparticule individuelle
F. Medeghini, M. Hettich, R. Rouxel, S. D. Silva Santos, S. Hermelin, E. Pertreux, A. Torres Dias, F. Legrand, P. Maioli, A. Crut, F. Vallée, A. San Miguel and N. Del Fatti
"High-Pressure Effect on the Optical Extinction of a Single Gold Nanoparticle"
A. Vella, D. Shinde, J. Houard, E. Silaeva, L. Arnoldi, I. Blum, L. Rigutti, E. Pertreux, P. Maioli, A. Crut and N. Del Fatti
"Optothermal response of a single silicon nanotip"
Physycal Review B 97, 31 (2018)
A. Crut, P. Maioli, F. Vallée and N. Del Fatti
"Linear and ultrafast nonlinear plasmonics of single nano-objects"
Journal of Physics: Condensed Matter 29, 123002 (2017)
A. Lombardi, M.P. Grzelczak, E. Pertreux, A. Crut, P. Maioli, I. Pastoriza-Santos, L.M. Liz-Marzán, F. Vallée and N. Del Fatti
"Fano interference in the optical absorption of an individual gold-silver nanodimer"
E. Pertreux, A. Lombardi, I. Florea, M. Spuch-Calvar, S. Gómez-Graña, D. Ihiawakrim, C. Hirlimann, O. Ersen, J. Majimel, M. Tréguer-Delapierre, M. Hettich, P. Maioli, A. Crut, F. Vallée and N. Del Fatti
"Surface Plasmon Resonance of an Individual Nano-Object on an Absorbing Substrate: Quantitative Effects of Distance and 3D Orientation"
Advanced Optical Materials 4, 567 (2016)
A. Crut, P. Maioli, N. Del Fatti and F. Vallée
"Optical absorption and scattering spectroscopies of single nano-objects"
Chemical Society Reviews 43, 3921 (2014) (review)
A. Lombardi, M. P. Grzelczak, A. Crut, P. Maioli, I. Pastoriza-Santos, L. M. Liz-Marzán, N. Del Fatti and F. Vallée
"Optical Response of Individual Au-Ag@SiO2 Heterodimers"
V. Juvé, M.F. Cardinal, A. Lombardi, A. Crut, P. Maioli, J. Pérez-Juste, L.M. Liz-Marzán, N. Del Fatti and F. Vallée
"Size-Dependent Surface Plasmon Resonance Broadening in Nonspherical Nanoparticles: Single Gold Nanorods"
J.-C. Blancon, M. Paillet, H. Nam Tran, X. Tinh Than, S. Aberra Guebrou, A. Ayari, A. San Miguel, N.-M. Phan, A.-A. Zahab, J.-L. Sauvajol, N. Del Fatti and F. Vallée
"Direct measurement of the absolute absorption spectrum of individual semiconducting single-wall carbon nanotubes"
Nature Communications 4, 2542 (2013)
Y.R. Davletshin, A. Lombardi, M.F. Cardinal, V. Juvé, A. Crut, P. Maioli, L.M. Liz-Marzán, F. Vallée, N. Del Fatti and J.C. Kumaradas
"A Quantitative Study of the Environmental Effects on the Optical Response of Gold Nanorods"
H. Baida, D. Mongin, D. Christofilos, G. Bachelier, A. Crut, P. Maioli, N. Del Fatti and F. Vallée
"Ultrafast nonlinear optical response of a single gold nanorod near its surface plasmon resonance"
Physical Review Letters 107, 057402 (2011)
O.L. Muskens, N. Del Fatti and F. Vallée
"Femtosecond response of a single metal nanoparticle"
A. Arbouet, D. Christofilos, N. Del Fatti, F. Vallée, J. R. Huntzinger, L. Arnaud, P. Billaud and M. Broyer
"Direct Measurement of the Single-Metal-Cluster Optical Absorption"
Physical Review Letters 93, 127401 (2004)
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