Thèses

Vendredi 17 Décembre 2021 à 14h00.

Potentiels répulsifs transférables pour la méthode Density Functional based Tight-Binding : approche novatrice par apprentissage automatique

''Au cours de la dernière décennie, le paysage de la simulation des matériaux au vu émerger nombre de travaux employant des outils d’apprentissage automatique. Bien que la majorité des recherches sondent évidemment des applications variées, toutes poussent leurs efforts dans une même direction : redéfinir le compromis entre précision et coût numérique. Toutefois, le gain de performance apporté par des outils purement numériques s’accompagne souvent d’une perte d’information (comme la structure électronique) et/ou d’une lourde dépendance à des outils purement mathématiques, au socle physique moindre.
Les méthodes semi-empiriques sont bien plus anciennes, comme la méthode Density Functional based Tight-Binding (DFTB) [1] apparue à la fin du siècle dernier. Elles sont pourtant portées par la même motivation : affranchir les méthodes premier principe, telles que la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), de calculs coûteux, sans la perte de précision caractéristique associée. Elles choisissent pour leur part de conserver le formalisme de la mécanique quantique – et donc l’accès aux propriétés électroniques – et performent des approximations hautement physiques afin de précalculer des paramètres clés. Ce processus permet d’alléger considérablement le temps de calcul et la perte de précision est marginale dans la plupart des cas.
Dans le formalisme DFTB, la principale approximation est le calcul du potentiel répulsif – a priori très complexe et de courte portée – comme une simple somme de contributions à deux corps dépendant de la distance interatomique. Cette représentation est limitée par sa forme fonctionnelle simple, et est également le terme du formalisme aux fondations physiques les moins solides.
Les travaux de cette thèse redéfinissent ceux-ci comme des interactions à plusieurs corps, et emploient pour cela des outils d’apprentissage automatique. À partir du concept d’environnement atomique, nous choisissons une description adaptée aux symétries du système (fonctions de symétrie centrées sur les atomes [2]) et utilisons des réseaux de neurones de haute dimension [3] pour prédire l’énergie répulsive associée.
Nous éprouvons nos outils sur le cas du Silicium pur, en cherchant à construire un potentiel répulsif global à cet élément chimique. La construction d’un jeu de données de référence est effectuée par des calculs premier principe, incluant des polymorphes cristallins (symétries β-Sn, diamant, cubique, hexagonale et monoclinique), des phases désordonnées (amorphes et liquides) et des objets isolés (nano-clusters de Silicium contenant entre 14 et 77 atomes). L’entraînement de réseaux de neurones avec une attention particulière sur la performance aux très courtes distances nous permet d’obtenir un potentiel répulsif numérique, que l’on greffe au sein du code de simulation DFTB+.
Pour les systèmes condensés (cristallins ou désordonnés), notre approche représente un gain de précision sensible par rapport aux potentiels répulsifs de paire. Pour les nano-clusters, elle fait preuve de résultats mitigés ; ceci s’explique d’une part via la délocalisation des interactions dans les systèmes non périodiques, et d’autre part par l’importance forte des effets de surface pour les nano-clusters.

[1] M. Elstner et al, Phys.Rev.B, 58 :7260–7268 (1998).
[2] J. Behler, J. Chem. Phys. 134, 074106 (2011),
[3] J. Behler, J. Phys.: Condens. Matter 26 (2014) 183001

Directeur de thèse / thesis director: Thomas Niehaus

Membres du jury / members of the jury:
Thomas Niehaus, Abdul-Rahman Allouche, Sandrine Brochard, Magali Benoit, Aude Simon, Mathias Rapacioli, Thierry Deutsch

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