Thèses

Vendredi 7 Juillet 2017 à 14h00.

Etude ab initio de la structure et des propriétés électroniques de nanomatériaux 1D et 2D

''Le sujet principal de cette thèse est l’utilisation de la Théorie Fonctionnelle de la Densité dans sa variante à liaisons fortes (DFTB) pour l’étude de l’effet de la pression sur des nanotubes de carbone. Nous commençons par étudier l’effondrement radial sous l’effet de la pression de nanotubes de carbone (CNTs) individualisés, soit dans leur forme originale (vides), soit remplis avec des molécules d’eau ou de dioxyde de carbone. Nous étudions à continuation le processus d’effondrement radial de fagots de nanotubes de carbone a faible nombre de parois (double ou triple-parois) en fonction de la pression combinant modélisations et études expérimentales. Finalement nous présentons une étude sur les propriétés électroniques et magnétiques d’une monocouche de MoS2 déposée sur une surface de Ni(111) dans le cadre de laThéorie Fonctionnelle de la Densité incluant des interactions de van der Waals. Le manuscrit est structuré en 7 chapitres. Les paragraphes qui suivent résument le contenu de chacun d’entre eux. Le chapitre 1 est notre introduction à cette thèse, incluant les motivations, les connaissances préalables sur nos sujets que nous intéressent ici, ainsi que notre contribution et principaux résultats. Le chapitre 2 présente les principaux éléments et définitions sur les CNTs. Nous décrivons ensuite les propriétés électroniques des CNTs et celles du graphène qui constitue un système de référence. Nous présentons également une brève revue bibliographique sur la physique à haute pression des nanotubes de carbone. Le chapitre 3 contient les éléments théoriques de notre étude. D’abord nous faisons une courte introduction à la Théorie Fonctionnelle de la Densité (DFT). Ensuite nous présentons deux des fonctions d’échange-corrélation les plus utilisées, suivi d’une revue sur les fonctions de van der Waals dont la DFT ordinaire ne peut rendre compte. Finalement, nous faisons une brève introduction à la méthode DFTB que nous utilisons dans nos modélisations des CNTs. Dans le chapitre 4 nous présentons nos modélisations sur l’effondrement radial sous pression hydrostatique de nanotubes de carbone contenant soit de l’eau doit du dioxyde de carbone. Nous montrons que la présence de ces molécules à l’intérieur des tubes modifie la dynamique du processus d’effondrement radial, donnant lieu soit à un support mécanique et repoussant la pression d’effondrement radial soitréduisant leur stabilité mécanique. Au même temps, le nanotube agit comme une nano-enclume et le confinement conduit à une nanostructuration des molécules à l’intérieur du tube effondré. De cette manière, suivant la pression appliquée et la concentration à l’intérieur du tubed’eau ou de dioxyde de carbone, nous observons la formation de chaines moléculaires 1D, des rubans 2D et même des nanotubes moléculaires mono- ou multi-parois. La structure des systèmes moléculaires encapsulés est corrélée avec la réponse mécanique des nanotubes de carbone, ouvrant des opportunités de développement des nouveaux composants ou des matériaux composites à base de nanotubes de carbone. Notre analyse est générale et peut être étendue à d’autres molécules encapsulées dans des nano-enclumes à base de nanotubes de carbone ouvrant la possibilité au développement d’une stratégie pour l’obtention d’une variété de nouveaux nano-objets avec des cellules caractéristiques contrôlées. Pour les CNTs vides, l’effondrement radial est très peu affecté par la nature du milieu transmetteur de pression, mais déterminé par le diamètre des nanotubes de carbone. Nos modélisations avec la méthode DFTB sont en excellent accord avec les modèles de milieux continues surla dépendance de la pression d’effondrement radial avec le diamètre du tube, d, mais montrent égalementune déviation de ce modèle pour les petites valeurs de d, ce qui est dû au moins en partie à la nature atomistique des nanotubes de carbone. Nous avons obtenu une valeur du module de flexion du graphène, D, de D=1.7 +/-0.1 eV .''