Thèses

Vendredi 5 Octobre 2018 à 10h00.

Réponse optique d'agrégats d'argent : excitations plasmoniques et effets de l'environnement

''Les réponses optiques des nanoparticules de métaux nobles sont caractérisées par une absorption intense, situées dans le domaine UV-Visible, et appelée résonance de plasmon de surface localisé. Pour des particules de plusieurs nanomètres de diamètre, le phénomène de plasmon peut être interprété par des modèles semi-classiques ou classiques comme la théorie de Mie, mais ces modèles trouvent leur limite lorsque la taille du système diminue. Pour les petits agrégats, composés de quelques atomes à quelques centaines d’atomes, la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFT) permet d'appréhender le phénomène de plasmon avec un formalisme entièrement quantique.

Dans ce travail de thèse, nous avons réalisé des calculs TDDFT sur des agrégats d’argent Agn (n=8-147 atomes) isolés ou dans une matrice de gaz rare ou d’oxyde. Les principaux effets de la matrice sur la réponse optique de l’agrégat sont pris en compte par un traitement explicite des atomes environnant.

Nous présentons des outils permettant d'identifier et de caractériser les excitations plasmoniques dans le formalisme de la TDDFT. Les spectres calculés en phase gaz et dans les matrices de gaz rare sont en excellent accord avec les données expérimentales. Nous montrons, en particulier, que le modèle en couches reste valable pour les agrégats de petites tailles et que les nombres magiques se manifestent dans les propriétés optiques. Les effets de l'oxydation et les effets induits par une matrice de silice sur la réponse optique des agrégats sont également étudiés.

Jury :

Phuong Mai Dinh, Laboratoire de Physique Théorique, Toulouse, rapporteur
Hans –Christian Weissker, CiNAM, Marseille, rapporteur
Aurélie Perrier, IRCP, Chimie Paris Tech, examinatrice
Thomas Niehaus, Université Lyon 1, examinateur
Jean Lermé, CNRS, examinateur
Franck Rabilloud, Université Lyon 1, directeur de thèse

''