Thèses

Mercredi 25 Septembre 2019 à 14h00.

Transport électrons et de phonons dans les matériaux thermoélectriques désordonnés : confinement dimensionnel, diffusion résonante et localisation

''Ces dernières décennies, l'urgence croissante de la crise énergétique a provoqué un engouement pour le développement de modules thermoélectriques performants, qui transforment un gradient de température en voltage grâce à l'effet Seebeck. L'optimisation des matériaux thermoélectriques, qui doivent posséder une faible conductivité thermique, une haute conductivité électrique et un grand coefficient Seebeck, est un défi majeur pour la physique de la matière condensée et la science des matériaux. L'objectif de cette thèse est d'explorer plusieurs stratégies d'optimisation dans lesquelles les défauts (substitutions atomiques, lacunes…), le désordre et le confinement dimensionnel jouent un rôle central.
Des calculs en théorie de la fonctionnelle densité et des projections sur des orbitales de Wannier permettent de construire des Hamiltoniens tight-binding et des matrices dynamiques réalistes décrivant la structure électronique et vibrationnelle du composé. Ces paramètres sont ensuite utilisés pour calculer les propriétés de transport thermoélectrique en utilisant le formalisme de Kubo, l'équation de Boltzmann et le formalisme de Landauer, à l'aide notamment de la méthode Chebyshev polynomial Green's function qui permet un traitement complet du désordre. Les propriétés de transport électronique et les performances thermoélectriques de deux oxides, le titanate de strontium et l'oxide de titane rutile, sont calculées en très bon accord avec un grand nombre de données expérimentales issues de la littérature. L'augmentation du coefficient Seebeck observée dans les superlayers de titanate de strontium, jusque là attribuée à des effets de confinement quantique, est en réalité très bien expliquée par l'hypothèse d'électrons délocalisés. Les effets généraux des états résonant sur le transport électronique sont étudiés dans la cadre d'un modèle minimal, et indiquent la possibilité d'augmenter les performances thermoélectriques d'un facteur six. Dans le cas particulier du titanate de strontium, les performances sont détruites par des effets de localisation si des atomes de Vanadium sont introduits comme impuretés résonantes. L'influence du désordre est étudiée dans plusieurs matériaux bidimensionnels. Contrairement aux adatomes, les substitutions atomiques dans les dichalcogénures de métaux de transition ont pour effet de localiser les porteurs de charge. Dans le graphène en présence de lacunes, les dispersions et les taux de diffusion des phonons sont déterminés par une étude de la fonction spectrale. La conductivité thermique est calculée en très bon accord avec des mesures expérimentales, issues de la littérature, portant sur des échantillons de graphène irradiés et de tailles finies.

Directeurs de thèse : Georges Bouzerar et Christophe Adessi
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