Thèses

Vendredi 11 Décembre 2020 à 10h30.

Dynamique thermo-optique ultrarapide de nanoparticules plasmoniques individuelles

''Les changements de propriétés dynamiques de nanodisques d'or individuels supportés sur un substrat de saphir ont été étudiés sur des échelles de temps allant de la femtoseconde à la nanoseconde par la combinaison des techniques de spectroscopie par modulation spatiale et de spectroscopie optique résolue en temps. Les nanodisques sont mis hors-équilibre par l’absorption d’une impulsion optique de pompe, et leur relaxation est sondée optiquement par la mesure de la transmission d’une seconde impulsion. Dans la première partie de ce travail, la dynamique du transfert de chaleur du nano-objet au substrat a été mesurée de manière systématique pour des nanodisques de différentes dimensions. Les refroidissements observés sont quasi-exponentiels, avec une constante de temps dépendant principalement de l'épaisseur du disque, et faiblement de son diamètre. La comparaison des signaux expérimentaux avec les résultats de calculs par éléments finis indique que la dynamique de refroidissement est principalement limitée par la résistance thermique de Kapitza à l'interface nanodisque-substrat, dont la valeur a pu être extraite. En outre, la sensibilité des mesures pompe-sonde aux changements de température du nano-objet a été déterminée expérimentalement en fonction de la longueur d'onde de la sonde, ses valeurs et variations spectrales présentant un bon accord quantitatif avec les résultats d'un modèle thermo-optique par éléments finis.
La deuxième partie se concentre sur les phénomènes ultra-rapides consécutifs à la photo-excitation d’un nano-objet, qui conduisent à sa thermalisation interne par des échanges d’énergie électron-électron et électron-phonon. En particulier, la sensibilité à ces phénomènes de l’extinction optique de nanodisques individuels a été étudiée expérimentalement en fonction de la longueur d'onde de la sonde. Ces mesures ont été comparées aux résultats d'un modèle numérique complet basé notamment sur la résolution de l'équation de Boltzmann et prenant également en compte l'effet du chauffage du réseau ionique, conduisant à un bon accord quantitatif. Une version simplifiée de ce modèle a également permis de mettre en évidence les rôles respectifs de l’évolution des températures des électrons et du réseau, clarifiant ainsi grandement les dépendances temporelle et spectrale des signaux résolus en temps.

Directeurs de thèse : Aurélien Crut et Natalia Del Fatti

Membres du jury :
Arnaud Devos, Directeur de recherche, IEMN : rapporteur
Angela Vella, Professeure, Université de Rouen : rapporteur
Jean-Jacques Greffet, Professeur, Université Paris-Saclay : examinateur
Joël Bellessa, Professeur, Université Claude Bernard Lyon 1 : examinateur
Aurélien Crut, Maître de Conférences, Université Claude Bernard Lyon 1 : directeur de thèse
Natalia Del Fatti, Professeure, Université Claude Bernard Lyon 1 : co-directrice de thèse

Mots-clés :
spectroscopie pompe-sonde, spectroscopie par modulation spatiale, nanoparticules métalliques individuelles, thermoplasmonique, nanothermique, conductance thermique d'interface, méthode des éléments finis, couplage électron-phonon

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