Machine learning
Spectroscopie infrarouge
Plusieurs méthodes sont disponibles pour calculer l’anharmonicité des molécules semi-rigides. Toutefois, elles ne sont pas encore utilisées de façon systématique en raison de leur coût de calcul élevé, en particulier pour les grosses molécules. L’obtention d’une surface d’énergie potentielle est nécessaire et s’appuie généralement sur un potentiel de champ de force quartique issu d’un calcul ab initio, ce qui limite cette approche aux systèmes de taille moyenne. Nous développons une nouvelle méthode hybride combinant mécanique quantique et apprentissage automatique (QM/ML) afin de réduire le temps de calcul pour les grands systèmes.
Plus récemment, nous avons mis au point une approche entièrement fondée sur l’apprentissage automatique permettant de prédire le spectre infrarouge directement à partir de la structure géométrique de la molécule, sans recourir aux calculs de fréquences ni d’intensités par les méthodes de la chimie quantique.
Liens : JCTC2020 ; Theor. Chem. Acc. ; Chem. Phys. Lett.
Participants à l’iLM : Abdulrahman ALLOUCHE
Collaborations :Julien LAM, CEMES , Toulouse ; Gaetan LAURENS iLM ; Daniel PELÁEZ, ISMO, Paris-Saclay ; Saleh Abdul-Al, Beyrouth
Apprentissage automatique pour le stockage d’hydrogène sur les MXenes
L’hydrogène est un vecteur énergétique clé, mais son adoption est freinée par la difficulté de le stocker efficacement. Les MXenes, matériaux 2D à large surface active, propriétés électroniques ajustables et grande robustesse, constituent des candidats prometteurs. Leur vaste diversité chimique offre un large espace de matériaux potentiellement optimisables pour le stockage de l’hydrogène. Dans le cadre de l’ANR ML-H2MX (ANR-25-CE50-1818), nous envisageons d’ explorer de manière systématique l’espace chimique des MXenes afin d’optimiser leur capacité de stockage de l’hydrogène.
– Approche théorique : développement de potentiels atomistiques basés sur des réseaux de neurones pour étudier efficacement un large ensemble de structures MXenes, analyse des effets quantiques nucléaires liés au confinement de H₂, compréhension des mécanismes de stockage et orientation des choix expérimentaux.
– Approche expérimentale : synthèse des MXenes identifiés comme prometteurs et mesure rigoureuse de leur capacité de stockage, fournissant un retour direct pour affiner les modèles et révélant des matériaux encore inexplorés.
– Intégration finale : création d’un agent d’apprentissage automatique capable de prédire la capacité de stockage à partir de la structure seule, évitant ainsi les calculs atomistiques classiques.
L’ensemble du projet établit une synergie forte entre théorie et expérience afin de développer une compréhension prédictive des MXenes et d’accélérer l’identification de matériaux adaptés au stockage d’hydrogène.
Participants à l’iLM : Abdulrahman ALLOUCHE et Pierre MIGNON
Collaborations : Colin BOUSIGE, LMI, Villeurbanne ; Daniel PELÁEZ, ISMO, Paris-Saclay ; Frédéric FAVIER, ICGM, Montpellier ; Laetitia LAVERSENNE , NEEL , Grenoble
Réponses optiques non linéaires des liquides
Les techniques d’optique non linéaire (NLO) sont de plus en plus utilisées pour sonder les propriétés structurelles de la matière, en particulier l’orientation des molécules. Dans la génération de seconde harmonique (SHG), deux photons de même fréquence fondamentale interagissent avec la matière pour générer un nouveau photon dont l’énergie est doublée par rapport à celle des photons incidents. Dans une expérience de diffusion de seconde harmonique (SHS), un laser est dirigé à travers un échantillon, la lumière de seconde harmonique peut être générée dans différentes directions et son intensité peut être quantifiée.
Nous réalisons des calculs de mécanique quantique/mécanique moléculaire (QM/MM) afin de modéliser l’intensité SHS résolue en polarisation des liquides, en quantifiant les différentes contributions au signal. Nous nous sommes concentrés sur l’eau et sur des mélanges méthanol/eau, mais nous visons à généraliser cette approche à d’autres liquides, en volume ou aux interfaces, afin de fournir une interprétation quantitative des intensités SHS en termes d’ordre moléculaire.
L’approche QM/MM requiert un échantillonnage important des conformations du système. Pour surmonter cette difficulté, nous travaillons à remplacer les coûteux calculs de chimie quantique ab initio par des prédicteurs fondés sur l’apprentissage automatique, basés sur différents modèles (régression du noyau, réseaux neuronaux à passage de massage ou réseaux neuronaux convolutifs).
Participants à l'iLM : Abdulrahman ALLOUCHE ; Dylan BISSUEL ; Claire LOISON ; Emmanuel BENICHOU ; Oriane BONHOMMECollaborations : Guillaume Le BRETON, Besançon University ; Tárcius N. RAMOS, Namur University
Machine learning
Infrared spectroscopy assisted by machine learning
Several methods are available to compute the anharmonicity of semi-rigid molecules. However, they are not yet used systematically because of their high computational cost, especially for large molecules. Obtaining a potential energy surface is required and is generally based on a quartic force-field potential derived from an ab initio calculation, which limits this approach to medium-sized systems. We are developing a new hybrid method combining quantum mechanics and machine learning (QM/ML) to reduce computation time for large systems.
More recently, we have developed a fully machine-learning-based approach that predicts the infrared spectrum directly from the molecular geometry, without performing frequency or intensity calculations through quantum-chemistry methods.
Links : JCTC2020 ; Theor. Chem. Acc. ; Chem. Phys. Lett.
Participants at iLM : Abdulrahman ALLOUCHE
Collaborations : Julien LAM, CEMES , Toulouse ; Gaetan LAURENS iLM ; Daniel PELÁEZ, ISMO, Paris-Saclay; Saleh Abdul-Al, Beyrouth
Machine Learning for Hydrogen Storage on MXenes
Hydrogen is a key energy carrier, but its large-scale adoption is hindered by the challenge of storing it efficiently. MXenes, 2D materials with high surface area, tunable electronic properties, and strong mechanical stability, are promising candidates. Their extensive chemical diversity provides a broad materials space potentially optimizable for hydrogen storage.
In the ANR ML-H2MX project (ANR-25-CE50-1818), we aim to systematically explore the MXene chemical space to optimize their hydrogen storage capacity.
– Theoretical approach: development of neural-network-based atomistic potentials to efficiently study a wide range of MXene structures, analysis of nuclear quantum effects linked to H₂ confinement, understanding of storage mechanisms, and guidance for experimental selection.
– Experimental approach: synthesis of MXenes identified as promising and rigorous measurement of their storage capacity, providing direct feedback to refine models and uncovering unexplored materials.
– Final integration: development of a machine-learning agent capable of predicting storage capacity directly from structure, bypassing traditional atomistic calculations.
The project builds a strong synergy between theory and experimentation to develop a predictive understanding of MXenes and accelerate the discovery of materials suitable for hydrogen storage.
Participants at iLM : Abdulrahman ALLOUCHE and Pierre MIGNON
Collaborations : Colin BOUSIGE, LMI, Villeurbanne ; Daniel PELÁEZ, ISMO, Paris-Saclay ; Frédéric FAVIER, ICGM, Montpellier ; Laetitia LAVERSENNE , NEEL , Grenoble
Non Linear Optical responses of liquids
Non-Linear Optical (NLO) technics are increasingly used to probe structural properties of matter, in particular the orientation of molecules. In Second Harmonic Generation (SHG), two photons with the same fundamental frequency interact with matter to generate a new photon with twice the energy of the exiting photons. In a Second Harmonic Scattering (SHS) experiment, a laser is directed through a sample, second harmonic light may be generated in different directions and its intensity can be quantified.
We perform quantum mechanics/molecular mechanics (QM/MM) calculations to model the polarization-resolved SHS intensity of liquids, quantifying different contributions to the signal. We have focused on water, and methanol/water mixtures, but we aim to generalize to other liquids in bulk or at interfaces to provide a quantitative interpretation of SHS intensities in terms of short-range molecular ordering.
The QM/MM approach demands important sampling of the conformations of the system. To overcome this challenge, we work at replacing the expensive first-principles quantum chemistry calculations with machine learning predictors, based on different models (Kernel regression, Massage Passing Graph Neural Networks, or Convolutional Neural Networks).
Participants at iLM : Abdulrahman ALLOUCHE ; Dylan BISSUEL ; Claire LOISON ; Emmanuel BENICHOU ; Oriane BONHOMME
Collaborations : Guillaume Le BRETON, Besançon University ; Tárcius N. RAMOS, Namur University