Matrices pour le stockage des déchets nucléaires

Cette thématique concerne l’étude des propriétés optiques et vibrationnelles des matériaux minéraux naturels, analogues et de synthèse. Plus spécifiquement sont étudiés l’environnement structural des lanthanides dans des matrices vitreuses de stockage de déchets, le comportement de matrices minérales cristallisées de stockages de ces déchets ainsi que la localisation et le suivi de traceurs élémentaires géochimiques (terres-rares, ions de transitions) dans les biomatériaux apatitiques, les minéraux naturels et les pierres gemmes. La spécificité de ces recherches consiste dans l’analyse multi échelles de la structure (microRaman, XANES et photoluminescence des lanthanides) et des propriétés macroscopiques (micro dureté Vickers, gonflement) des verres borosilicaté de confinement sous irradiation externe à la lumière des études fondamentales conduites au sein de l’équipe. Les données macroscopiques montrent qu’un gonflement de l’ordre de 3% du verre est induit par irradiation ainsi qu’une diminution de la densité et de la microdureté. La spectrométrie vibrationnelle permet de relier ces phénomènes macroscopiquesà la diminution de l’angle moyen des liaisons Si-O-Si (2,2°) associé à la dépolymérisation du réseau vitreux par modification de la coordinance du Bore B(IV) en B(III) avec apparition d’oxygènes non pontants (données RMN). Toutes ces évolutions se stabilisent à haute fluence (5. 1013 at.cm-2) à partir de laquelle la structure vitreuse ne semble plus être affectée davantage. La présence de lanthanides (La, Pr, Nd) simulant des produits de fission et l’incorporation d’europium permettent de mener une étude structurale innovante de ces sondes structurales basée sur leur photoluminescence à haute résolution spectrale. Pour se faire un dispositif expérimental original a été mis au point permettant l’injection d’un faisceau laser pulsé polarisé dans un microscope optique adapté et la collecte du signal de fluorescence analysée avec résolution temporelle et à basse température (77 K).

Notre savoir-faire dans l’étude spectroscopique multi échelles des matrices de stockage nous a emmené à étudier récemment  le comportement sous irradiation de verres riche en molybdène, leur dévitrification (vitrocéramiques) et le fractionnement des terres rares