Ultrafast electron dynamics in metal and metal-semiconductor nanoparticles

Dynamique ultrarapide dans les nanoparticules métalliques et métal-semiconducteur

The physical properties of materials at nanoscale are strongly modified as compared to the bulk one, due to the confinement of the electron and vibrational motion. These new properties are determined by both the characteristics of the constituting nano-objects (nature, size, form, structure, …) and of their environment (matrix, bound molecules, other nano-objects, …). Ultrafast electron interactions inside the nano-objects and with the environment (due to the increased role of surface effects and, in particular, energy and charge transfer), play a fundamental role here. Time-resolved optical techniques permit a direct and selective study of these mechanisms and of their modification due to confinement.

Through optical pump-probe spectroscopy we have characterized the ultrafast electron dynamics in noble metal nanoparticles (Au and Ag) and the dependence on the electron-electron and electron-lattice coupling with nanoparticle size and environment. We aim at extending our investigations to the very small size range (<3 nm) to elucidate a regime where a transition is expected from solid-like behavior (typical in metal nanoparticles of a few nanometers) to a molecular electronic description (expected for clusters with a small number of atoms).

Les propriétés physiques des matériaux à l'échelle nanométrique sont fortement modifiées par rapport à celles du matériau massif, en raison du confinement du mouvement des électrons et des vibrations. Ces nouvelles propriétés sont déterminées à la fois par les caractéristiques des nano-objets constitutifs (nature, taille, forme, structure, ...) et de leur environnement (matrice, molécules liées, autres nano-objets, ...). Les interactions électroniques ultrarapides à l'intérieur des nano-objets et avec l'environnement (en raison du rôle accru des effets de surface et, en particulier, de l'énergie et du transfert de charge), jouent ici un rôle fondamental. Les techniques optiques à résolution temporelle permettent une étude directe et sélective de ces mécanismes et de leur modification par confinement.

Grâce à la spectroscopie optique par pompe-sonde, nous avons caractérisé la dynamique ultra-rapide des électrons dans les nanoparticules de métaux nobles (Au et Ag) et la dépendance du couplage électron-électron et électron-réseau avec la taille des nanoparticules et leur environnement. Notre objectif est d'étendre nos recherches à la très petite taille (<3 nm) afin d'élucider un régime dans lequel une transition est attendue d'un comportement de type solide (typique des nanoparticules métalliques de quelques nanomètres) à une description électronique moléculaire (prévue pour les agrégats avec un petit nombre d'atomes).

While nano-objects formed by a single material have been extensively investigated, the optical properties of nano-hybrids formed by different materials are still little studied, though combination of the nanoscale responses of their components offer wide possibilities for developing novel plasmonic systems. In the case of semiconductor-metal hybrid nanosystems (CdS-Au nanomatchsticks) we have investigated the ultrafast (<20 fs) electron transfer from metal to semiconductor after selective photoexcitation of the metal component, with potential applications for solar energy harvesting.

Alors que les nano-objets formés par un seul matériau ont fait l'objet d'études approfondies, les propriétés optiques des nano-hybrides formés par différents matériaux sont encore peu étudiées, bien que la combinaison des réponses nanométriques de leurs composants offre de vastes possibilités pour développer de nouveaux systèmes plasmoniques. Dans le cas des nanosystèmes hybrides semiconducteur-métal (nanoallumettes CdS-Au), nous avons étudié le transfert d'électrons ultrarapide (<20 fs) du métal au semiconducteur après photoexcitation sélective du composant métallique, avec des applications potentielles pour la génération d'énergie solaire.

Selection of publications on the investigations on the ultrafast electron dynamics

Une sélection des publications sur la dynamique électronique ultrarapide

D. Mongin, P. Maioli, J. Burgin, P. Langot, E. Cottancin, S. D’Addato, B. Canut, M. Treguer, A. Crut, F. Vallée and N. Del Fatti

"Ultrafast electron-lattice thermalization in copper and other noble metal nanoparticles"

Journal of Physics: Condensed Matter 31, 084001 (2019)

T. Stoll, A. Crut, P. Maioli, N. Del Fatti and F. Vallée

"Advances in femto-nano-optics: ultrafast nonlinearity of metal nanoparticles"

European Physical Journal B 87, 260 (2014) (colloquium paper)

D. Mongin, E. Shaviv, P. Maioli, A. Crut, U. Banin, N. Del Fatti and F. Vallée

"Ultrafast Photoinduced Charge Separation in Metal–Semiconductor Nanohybrids"

ACS Nano 6, 7034-7043 (2012)

A. Arbouet, C. Voisin, D. Christofilos, P. Langot, N. Del Fatti, F. Vallée, J. Lermé, G. Celep, E. Cottancin, M. Gaudry, M. Pellarin, M. Broyer, M. Maillard, M. P. Pileni and M. Treguer

"Electron-Phonon Scattering in Metal Clusters"

Physical Review Letters 90, 177401 (2003)

C. Voisin, D. Christofilos, N. Del Fatti, F. Vallée, B. Prével, E. Cottancin, J. Lermé, M. Pellarin and M. Broyer

"Size-Dependent Electron-Electron Interactions in Metal Nanoparticles"

Physical Review Letters 85, 2200 (2000)

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