Nanoacoustics:
vibrational properties of metallic and multimaterial nanoparticles
Nanoacoustique :
propriétés virbationnelles de nanoparticules métalliques et hybrides
In a nanosystem, vibrational modes are modified due to the presence of the surfaces. For metal nanoparticles constituted by few hundred atoms or more, the lowest energy confined acoustic modes can be described as the vibration eigenmodes of an elastic homogeneous object. Their properties depend on sound velocity and density of the material, and on the boundary conditions imposed by the shape and surrounding matrix. For instance, the fundamental vibrational mode of a nano-sphere corresponds to a volume modification (dilation and contraction), and is associated to a phonon with a wavelength equal to the sphere diameter.
We have demonstrated optical excitation and real time detection of these acoustic modes, using a femtosecond pump-probe technique. The pump pulse coherently excites the nanoparticle mechanical vibrations, which are optically detected by the time-delayed probe pulse through induced modifications of their optical absorption. Our investigations on metal nanospheres (Au, Ag, Pt, …) and elongated nanoparticles (nanorods, nanobyramids), and on bi-material nano-objects (Au-Pd, Ag-SiO2, Pt-Au, alloyed and segregated Au-Ag, …), coupled with analytical and finite-element computations, led to advances in the elucidation of the physical mechanisms at the origin of excitation and detection of vibrational modes and of the energy transfer from acoustic modes to the environment.
Beyond the fundamental interest, the properties of these vibrational modes, frequency and damping, are correlated to the shape, size and environment of the nano-objects. They can thus be employed in order to analyze nanomaterials and, particularly, their interface properties.
Dans un nanosystème, les modes de vibrations sont modifiés par la réduction en taille et la présence des surfaces. Pour les nanoparticules métalliques constituées de quelques centaines d'atomes ou plus, les modes acoustiqus confinés de faible énergie peuvent être décrits comme les modes propres de vibration d'un objet élastique homogène. Leurs propriétés dépendent de la vitesse du son et de la densité du matériau, ainsi que des conditions limites imposées par la forme et la matrice environnante. Par exemple, le mode de vibration fondamental d'une nanosphère correspond à une modification de volume (dilatation et contraction), et est associé à un phonon avec une longueur d'onde égale au diamètre de la sphère.
Nous avons démontré l'excitation optique et la détection dans le domaine temporel de ces modes acoustiques, à l'aide d'une technique pompe-sonde femtoseconde. L'impulsion de pompe excite de façon cohérente les vibrations mécaniques des nanoparticules, qui sont détectées optiquement par l'impulsion de la sonde, retardée dans le temps, grâce aux modifications d'absorption optique induites. Nos recherches sur des nanosphères métalliques (Au, Ag, Pt, ...) et des nanoparticules allongées (nanorods, nanobyramides), et sur des nano-objets bimatériaux (Au-Pd, Ag-SiO2, Pt-Au, Au-Ag en alliage et ségregés, ...), associées à des analyses et calculs par éléments finis, ont permis des avancées dans la compréhension des mécanismes physiques à l'origine des modes d'excitation, la détection des modes vibrationnels, le transfert énergétique des modes acoustiques vers le milieu.
Au-delà de l'intérêt fondamental, les propriétés de ces modes de vibrations, comme leur fréquence et amortissement, sont corrélées à la forme, la taille et l'environnement des nano-objets. Ils peuvent ainsi être utilisés pour analyser les nanomatériaux et, en particulier, leurs propriétés d'interface.
Selection of publications on nanoacoustics
Une sélection des publications sur la nanoacoustique
F. Medeghini, R. Rouxel, A. Crut, P. Maioli, F. Rossella, F. Banfi, F. Vallée and N. Del Fatti
"Signatures of Small Morphological Anisotropies in the Plasmonic and Vibrational Responses of Individual Nano-objects"
Journal of Physical Chemistry Letters 10, 5372 (2019)
P. Maioli, T. Stoll, H. E. Sauceda, I. Valencia, A. Demessence, F. Bertorelle, A. Crut, F. Vallée, I. L. Garzón, G. Cerullo and N. Del Fatti
"Mechanical Vibrations of Atomically Defined Metal Clusters: From Nano- to Molecular-Size Oscillators"
F. Medeghini, A. Crut, M. Gandolfi, F. Rossella, P. Maioli, F. Vallée, F. Banfi and N. Del Fatti
"Controlling the Quality Factor of a Single Acoustic Nanoresonator by Tuning its Morphology"
T. Stoll, P. Maioli, A. Crut, J. Burgin, P. Langot, M. Pellarin, A. Sánchez-Iglesias, B. Rodríguez-González, L. M. Liz-Marzán, N. Del Fatti and F. Vallée
"Ultrafast Acoustic Vibrations of Bimetallic Nanoparticles"
Journal of Physical Chemistry C 119, 1591 (2015)
A. Crut, P. Maioli, N. Del Fatti and F. Vallée
"Acoustic vibrations of metal nano-objects: Time-domain investigations"
Physics Reports 549, 1 (2015) (review)
A. Crut, P. Maioli, N. Del Fatti and F. Vallée
"Time-domain investigation of the acoustic vibrations of metal nanoparticles: Size and encapsulation effects"
Ultrasonics 56, 98 (2014) (review)
M.F. Cardinal, D. Mongin, A. Crut, P. Maioli, B. Rodríguez-González, J. Pérez-Juste, L.M. Liz-Marzán, N. Del Fatti and F. Vallée
"Acoustic Vibrations in Bimetallic Au@Pd Core-Shell Nanorods"
Journal of Physical Chemistry Letters 3, 613 (2012)
D. Mongin, V. Juvé, P. Maioli, A. Crut, N. Del Fatti, F. Vallée, A. Sanchez-Iglesias, I. Pastoriza-Santos and L.M. Liz-Marzan
"Acoustic Vibrations of Metal-Dielectric Core–Shell Nanoparticles"
A. Crut, V. Juvé, D. Mongin, P. Maioli, N. Del Fatti and F. Vallée
"Vibrations of spherical core-shell nanoparticles"
Physical Review B 83, 205430 (2011)
V. Juvé, A. Crut, P. Maioli, M. Pellarin, M. Broyer, N. Del Fatti and F. Vallée
"Probing Elasticity at the Nanoscale: Terahertz Acoustic Vibration of Small Metal Nanoparticles"
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